Valorización de Co doble sustituido gastado

Scientific Reports volumen 12, Número de artículo: 19354 (2022) Citar este artículo

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Encontrar materiales electrocatalizadores adecuados y económicos para la oxidación del metanol es un desafío importante. La valorización de residuos de nanoadsorbentes de aguas residuales usadas es una ruta prometedora hacia el logro de las pautas de economía circular. En este estudio, el residuo de hidróxido doble en capas (LDH) se puede utilizar como electrocatalizador en pilas de combustible de metanol directo como un enfoque novedoso. La LDH de Co–Ni–Zn–Fe se preparó mediante el método de coprecipitación seguido de la adsorción de naranja de metilo (MO). Además, el adsorbente gastado se calcinó a diferentes temperaturas (200, 400 y 600 °C) para convertirlo en los correspondientes óxidos metálicos mixtos (MMO). Las muestras preparadas se caracterizaron mediante XRD, FTIR, HRTEM, potencial zeta y medidas de tamaño hidrodinámico. El adsorbente gastado se probó como electrocatalizador para la electrooxidación directa de metanol. El adsorbente LDH/MO gastado mostró una densidad de corriente máxima de 6,66 mA/cm2 a una velocidad de barrido de 50 mV/sy una concentración de metanol de 1 M. El adsorbente MMO/MO gastado mostró una densidad de corriente máxima de 8,40 mA/cm2 a una temperatura de calcinación de 200 °C, una velocidad de exploración de 50 mV/sy una concentración de metanol de 3 M. Ambas muestras muestran una estabilidad razonable en el tiempo, como lo indica la respuesta cronoamperométrica. La nanoingeniería adicional de los nanoadsorbentes usados ​​podría ser un camino prometedor para reutilizar estos desechos como catalizadores de electrooxidación.

Producir energía de forma limpia y sostenible es uno de los grandes retos del mundo. Las celdas de combustible han llamado mucho la atención para la generación de energía en comparación con otros dispositivos de almacenamiento de energía estándar debido a sus características únicas, como el bajo costo, la contaminación por smog innovadora de bajas emisiones y la estructura simple1. Las tecnologías de celdas de combustible son un método limpio para producir energía eléctrica a partir de energía química almacenada con una alta eficiencia de conversión directa y poca contaminación ambiental2. Las celdas de combustible de metanol directo (DMFC) son fuentes de energía prometedoras para aplicaciones tales como vehículos eléctricos y dispositivos electrónicos portátiles. La baja temperatura de funcionamiento, la facilidad de transporte y almacenamiento de combustible, la alta eficiencia energética y la rápida puesta en marcha son solo algunos de los beneficios del metanol como combustible3. El platino es el catalizador de ánodo DMFC más utilizado porque tiene una excelente actividad electrocatalítica para metanol y estabilidad a largo plazo en una solución electrolítica. Sin embargo, el platino es caro y se envenena rápidamente con CO u otros intermediarios carbonosos, lo que provoca una disminución del rendimiento electrocatalítico4,5.

Debido a su alta relación área superficial/volumen, estructura inusual y atractivas características fisicoquímicas, los nanomateriales son interesantes en el estudio de la electroquímica6. Se ha sintetizado una cantidad significativa de materiales 2D atómicamente delgados, que incluyen calcogenuros metálicos, fosforeno, nitruro de boro e hidróxidos dobles en capas (LDH)7. Las LDH se componen principalmente de capas de hidróxido metálico similar a la brucita cargadas positivamente separadas por aniones hidratados intercalados débilmente enlazados, que comúnmente se denotan como [M(1−x)2+M(x)3+(OH)2]x+[An −]x/n·mH2O, donde M2+ y M3+ son cationes metálicos divalentes y trivalentes, respectivamente, y An− es el anión de equilibrio de carga8. El residuo de LDH se puede utilizar como electrocatalizador en pilas de combustible de metanol directo (DMFC) como un enfoque novedoso9. La valorización de residuos ha sido reconocida como una de las rutas óptimas para lograr e implementar las estrategias y etapas de una economía circular10. La valorización de residuos ofrece un enfoque sostenible para mitigar los impactos ambientales adversos de los residuos municipales e industriales11. Una de las fuentes desafiantes de desechos industriales son los nanoadsorbentes gastados saturados con varios tipos de contaminantes. La principal fuente de contaminación del agua son los colorantes orgánicos liberados por los desechos industriales, los cuales son extremadamente dañinos por su naturaleza cancerígena12. Se han desarrollado varios métodos para eliminar los contaminantes biológicos y del agua del medio ambiente y las aguas residuales domésticas13. Explorar nuevas rutas para reutilizar los adsorbentes usados ​​es una tarea persistente y desafiante que requiere un esfuerzo considerable para abordarla. Rial et al.14. Recientemente revisó los enfoques informados para valorizar los adsorbentes de aguas residuales usadas. Dichos enfoques incluyen reciclarlos como catalizadores para la síntesis química, reaplicarlos como adsorbentes adicionales para otros contaminantes, su uso como rellenos cementosos y/o su uso en algunas aplicaciones industriales misceláneas14.

Nuestro grupo de investigación ha contribuido a esta línea de investigación mediante la exploración de técnicas novedosas para reutilizar y/o valorizar los adsorbentes usados. Moustafa et al.15 informaron sobre la reutilización exitosa de nanoadsorbentes de hidróxido doble (LDH) en capas Zn-Fe gastados después de ser utilizados para la adsorción de naranja de metilo (MO) como adsorbentes de azul de metileno (MB). Los autores informaron un tiempo de equilibrio de adsorción rápido de 5 min y atribuyeron la adsorción de MB a los nuevos grupos funcionales creados tras la introducción de MO en la superficie de Zn-Fe LDH. Mahmoud et al.16 utilizaron Zn-Fe-LDH para la adsorción de colorantes en sistemas simples y ternarios (naranja de metilo, azul de malaquita y verde de metileno). Investigaron la estructura del material preparado utilizando métodos físicos y químicos. Los mecanismos de adsorción de los colorantes se estudiaron mediante análisis XRD y FTIR, así como simulación de Monte Carlo. LDH también demostró que podría usarse como fotocatalizador para agua contaminada con colorantes. Abdel-Hady et al.9 siguieron un enfoque diferente en el que se utilizó Zn-Co-Fe LDH como nanoadsorbente para la adsorción de MB. A continuación, el adsorbente gastado se probó como catalizador de electrooxidación de metanol directo. Los autores informaron una densidad de corriente máxima de 41,11 mA/cm2 a 50 mV/sy una concentración de metanol de 3 M.

En este estudio, informamos la reutilización del adsorbente gastado Co-Ni-Zn-Fe LDH doblemente sustituido, después de ser utilizado para la adsorción de MO, como electrocatalizador para la electrooxidación directa de metanol. Además, el adsorbente LDH gastado se calcinó a diferentes temperaturas (200, 400 y 600 °C) para convertir las muestras en los óxidos metálicos mixtos (MMO) bidimensionales correspondientes. Todas las muestras se analizaron como ánodos de celda de combustible de metanol directo (DMFC) en una configuración electroquímica de tres electrodos a diferentes concentraciones de metanol y velocidades de exploración. El uso de LDH residuales para modificar electrodos es una técnica novedosa para catalizar la oxidación del metanol.

El nitrato de zinc y el nitrato de níquel se adquirieron de Chem-Lab NV (Bélgica) y Alpha Chemical (India), respectivamente. Tanto el nitrato férrico como el nitrato de cobalto fueron suministrados por Oxford (India). El ácido clorhídrico fue suministrado por reactivos de Carlo Erba (Francia), mientras que el NaOH se obtuvo de Piochem para productos químicos de laboratorio (Egipto). El naranja de metilo (MO) se adquirió de Oxford Laboratory Reagents (India). Todos los productos químicos utilizados eran de grado reactivo analítico y se utilizaron sin purificación adicional (tal como se recibieron).

Se utilizó el método de coprecipitación para preparar LDH Zn-Fe sustituida con Co-Ni siguiendo un procedimiento similar a nuestro trabajo anterior15. El método de coprecipitación se utiliza para dar un tamaño cristalino en el rango pequeño en comparación con otros procesos de síntesis con una mezcla extremadamente homogénea de cationes17,18. La Figura 1 muestra la preparación de Co–Ni–Zn–Fe LDH. Brevemente, los nitratos metálicos se mezclaron en una relación molar 1:1:1:1 y se precipitaron mediante la adición lenta (0,1 mL/min) de solución de NaOH 2 M hasta que el pH de la solución alcanzó 8 para garantizar la precipitación completa. El material resultante se envejeció durante la noche con agitación continua. A continuación, la suspensión formada se filtró y se lavó varias veces con agua destilada para eliminar el exceso de OH y luego se lavó con etanol. Las muestras de fluencia antes y después de la adsorción se calcinaron a 200, 400 y 600 °C en una atmósfera inerte (flujo de argón). La figura 1 se produjo con el software Wondershare EdrawMax versión 10.

Preparación de Co–Ni–Zn–Fe LDH y Co–Ni–Zn–Fe LDH/MO.

Se añadieron 0,05 g de Co-Ni-Zn-Fe LDH a un tubo falcon que contenía 50 ml de solución diluida de MO (50 ppm). El tubo falcon se agitó con un agitador orbital (SO330-Pro) durante 24 h a 250 rpm hasta alcanzar el equilibrio. Después del experimento de adsorción, se usó filtración (utilizando filtros de jeringa Millipore Millex-G, tamaño de poro de 0,22 µm) para separar el catalizador de la solución. Luego, se lavaron varias veces para obtener el nanocompuesto Co–Ni–Zn–Fe LDH/MO, el cual se secó a 50 °C durante 12 h15.

El potencial zeta y el tamaño de partícula hidrodinámico se utilizan para investigar las cargas en la superficie de una sustancia en solución y para cuantificar la magnitud de las atracciones electrostáticas, las causas de agregación, la estabilidad de las partículas y el tamaño medio de las partículas19. Las muestras sintéticas se dispersaron completamente en agua desionizada bajo ultrasonidos para producir un coloide suspendido con una concentración de 1,0 g/L. Antes de las mediciones, la temperatura se fijó en 25 °C. La prueba se lleva a cabo en un ambiente de pH neutro (pH = 7)20.

La LDH sintetizada se caracterizó por XRD (PANalytical Empyean, Suecia). El voltaje de aceleración utilizado fue de 40 kV y una corriente de 30 mA (rango de ángulo de exploración de 5 a 60° y un paso de exploración de 0,05°). Bruker (vertex 70 FTIR-FT Raman), Alemania Se utilizó espectrofotometría FTIR (número de serie 1341) que cubría un rango de frecuencia de 400—4000 cm−1 para las mediciones de FTIR. Las muestras se aplicaron utilizando discos de KBr. El potencial zeta y el tamaño de partícula hidrodinámico fueron investigados por el medidor nanozeta (Malvern Instruments Ltd, Reino Unido). El procedimiento de preparación de muestras para las mediciones de potencial zeta fue como se explicó en nuestro trabajo anterior21. Las microestructuras de la LDH preparada se determinaron mediante microscopía electrónica de transmisión de alta resolución (HRTEM, JEOL, JEM-2100, Tokio, Japón).

El electrodo de carbón vítreo (GC), que tiene un área geométrica de 0,031 cm2 (con un diámetro de 2 mm y forma redonda) se limpió hasta que quedó como un espejo y luego se lavó con agua destilada y acetona antes de su uso. Para preparar el electrodo de trabajo, se dispersaron 5 mg del material compuesto producido en una solución que contenía 400 μL de isopropanol y 50 μL de Nafion (dispersión D-521, 5 % p/p en agua y 1-propanol, ≥ 0,92 meq/g de intercambio: Alfa Aesar), luego se trató con un potente ultrasonido durante 30 min a temperatura ambiente (25 °C). Se gotearon varias veces 10 μL de la solución preparada sobre el área activa del electrodo de GC. Finalmente, el electrodo de GC se secó a 40 °C antes de las pruebas electroquímicas10.

Las mediciones electroquímicas fueron manejadas por versaSTAT 3, AMETEK, conectado a un sistema de 3 electrodos con un electrodo de referencia (Ag/AgCl), un contraelectrodo (alambre de Pt) y un electrodo de trabajo (electrodo de GC cubierto por las muestras preparadas). Se han utilizado diferentes concentraciones de metanol de 0,5 a 3 M disueltas en una solución de KOH 1 M. La voltamperometría cíclica (CV) se midió sobre la ventana de potencial entre 0 y 0,6 V, y con una velocidad de exploración de 50 mV/s. Las densidades de corriente se calcularon en base a la geometría real del área superficial del electrodo de carbón vítreo (0,031 cm2).

Los difractogramas de rayos X de las muestras antes y después de la adsorción se muestran en la Fig. 2. La muestra de LDH preparada (Fig. 2A) mostró picos típicos de la fase de hidróxido doble en capas. Los picos de reflexión a 9,61°, 19,56°, 25,5°, 34,36°, 35,92°, 59,77°, 69,76° y 73,6° corresponden a las familias de planos (003), (006), (012), (009), (015 ), (110), (112) y (201), respectivamente22. Como se muestra en la Fig. 2B, para la muestra de LDH preparada después de la adsorción (LDH/MO), la intensidad de algunos picos de difracción disminuyó. Esto podría atribuirse a la adsorción de MO en la superficie de LDH, lo que resulta en la disminución de la intensidad de difracción resultante de ciertos planos. El plano basal LDH/MO (2θ = 10,76°) corresponde a una distancia entre capas de (8,21 Å), que es menor que la del LDH preparado (9,61 Å). Esta es una fuerte indicación de que el MO se adsorbe en las capas de LDH pero no se intercala entre las capas23. Se cree que cuando el tinte se adsorbe en la superficie, hace que las capas de la fase LDH se compriman o se agrupen más juntas, por lo que la distancia entre capas disminuye ligeramente. Por otro lado, si el colorante MO se hubiera intercalado dentro de las capas, la distancia entre capas debería haber aumentado, lo que no ocurrió para la muestra de LDH después de la adsorción.

XRD de muestras de LDH (A) antes y (B) después de la adsorción de MO.

Como también se muestra en la Fig. 2A, después de la calcinación, la fase LDH se transformó en el óxido de metal mixto (MMO) correspondiente donde se forman las fases de óxido de zinc (ZnO) y ferrita de zinc (ZnFe2O4). Los picos a 31,8°, 34,5°, 47,6°, 56,6°, 62,9° y 68° corresponden a los planos (100), (002), (102), (110), (103) y (112) de ZnO, respectivamente24. Por otro lado, los picos a 30,4°, 36°, 43,3°, 57,6° y 63,2° corresponden a los planos (200), (311), (400), (511) y (440) de ZnFe2O4 , respectivamente25. La calcinación de las muestras de adsorbente usadas no correspondió a ningún cambio observable en el patrón de difracción de rayos X, en comparación con las muestras de LDH antes de la adsorción, como se muestra en la Fig. 2B.

"La Tabla 1 enumera los tamaños de cristalitos para la intensidad máxima máxima a 2θ = 35,96° para los nanocompuestos preparados calculados con la fórmula de Deby-Sherrer26. Está claro en la tabla que, para la muestra de LDH preparada, el tamaño de cristalito de LDH ( 2,77 nm) es más pequeña que la de LDH/MO (4,59 nm). Se observó una tendencia similar para todas las muestras calcinadas, donde el tamaño de cristalito aumentó ligeramente para las muestras después de la adsorción en comparación con las muestras antes de la adsorción. Se puede suponer que la Las moléculas de tinte adsorbidas en la superficie de la fase LDH ayudan ligeramente a la preservación del orden de largo alcance de la fase LDH y MMO formada después de la calcinación. Por otro lado, un aumento significativo en el tamaño de cristalito después de la adsorción para la muestra calcinada a 600 °C (19,82 nm) en comparación con antes de que se observara la adsorción (8,16 nm) (como se muestra en la Tabla 2). Este aumento puede atribuirse al calentamiento local causado por la oxidación térmica de las moléculas de colorante adsorbidas a temperaturas tan altas , lo que puede causar una mejora en el orden de largo alcance de la fase MMO formada. Es evidente que el tamaño de los cristalitos de las muestras de LDH o LDH/MO en la calcinación a 200 °C es menor en comparación con la calcinación a 600 °C. Existe una fuerte influencia del tamaño de los cristales del electrocatalizador sobre la actividad de oxidación del metanol.

Los espectros FTIR de las muestras de LDH antes y después de la adsorción de MO se muestran en la Fig. 3. Como se muestra en la Fig. 3A, la banda alrededor de 3442 cm−1 podría atribuirse al estiramiento libre de OH característico de la vibración de la estructura LDH. con las moléculas de agua de la capa intermedia y los enlaces de hidrógeno27. Por otro lado, la banda de 1629 cm−1 se debe a la vibración de flexión de las moléculas de agua de H2O de la capa intermedia28,29. La banda de 1378 cm−1 se atribuyó a la vibración de estiramiento ν3 de los grupos de nitrato en la capa intermedia de LDH30. La intensidad de esta banda disminuyó con la elevación de la temperatura de calcinación debido a la descomposición de los nitratos en NO y/o cualquier carbonato residual en CO2 al aumentar la temperatura, como se informó anteriormente31,32. Por debajo de 1000 cm−1, la banda observada resultó de las vibraciones del óxido metálico (O–Me–O, Me–O, Me–O–Me) en las capas arcillosas33,34. Por otro lado, como se muestra en la Fig. 3B, aparecieron dos nuevas bandas en el espectro de LDH después de la adsorción de MO. La primera banda en 1143 cm−1 se debe a las vibraciones de flexión de los grupos funcionales C–N de MO, mientras que la segunda banda en 1036 cm−1 se atribuye a las vibraciones de flexión C–H del heterociclo MO35.

FTIR de muestras de LDH (A) antes y (B) después de la adsorción de MO.

Se utilizó microscopía electrónica de transmisión (TEM) para describir con más detalle la microestructura de la síntesis de nanoláminas de LDH. La figura 4A mostró la imagen HRTEM de la muestra de LDH preparada, que ilustra las nanoláminas de empaquetamiento denso jerárquico y poroso, lo que demuestra claramente una estructura de LDH en capas. Está claro a partir de la imagen que no se observan nanoclusters o nanopartículas en la superficie de las nanocapas de LDH. Por otro lado, el patrón de difracción de electrones de área seleccionada (SAED) refleja la naturaleza semicristalina de la fase LDH debido a la presencia de anillos concéntricos como se presenta en las inserciones de la Fig. 4B, además, similar a una placa, hexagonal y estructura uniforme en la naturaleza36. La Figura 4C–H muestra imágenes HRTEM para las muestras después de la adsorción a diferentes temperaturas de calcinación. La Figura 4C,D muestra la muestra calcinada a 200 °C, la muestra calcinada se ha transformado en partículas de plaquetas que confirmaron la estructura lamelar perfecta, preservando la morfología en capas 2D de la LDH original. En el caso de la muestra calcinada a 400 °C (mostrada en la Fig. 4E,F), se observa la desaparición de las plaquetas como partículas de LDH y aparición de aglomerados. Las líneas más oscuras indican la presencia de cristalitos agregados que probablemente se obtuvieron a partir de una densa aglomeración de partículas de LDH. Al aumentar la temperatura de calcinación a 600 ° C (que se muestra en la Fig. 4G, H), aumenta la cristalinidad y el tamaño. La cristalinidad de las muestras calcinadas mejoró mucho para la muestra calcinada a 600 °C, como se desprende del patrón SAED en el recuadro de la Fig. 4H, que concuerda bien con los resultados de XRD. Se puede concluir que las temperaturas de calcinación más altas favorecen el orden de largo alcance de los átomos, lo que aumenta el tamaño de los cristalitos, como lo demuestra el patrón SAED y los resultados de XRD (como se analiza en la Tabla 1). Por otro lado, la temperatura más alta rompe las capas preparadas en pedazos agregados. Se informaron resultados similares para la calcinación de MgAl LDH a 500 °C, que se transformó en "nanoflakes" o plaquetas agregadas en comparación con la estructura en capas original del LDH37 original.

imágenes HRTEM de la muestra LDH preparada (A, B); Imágenes HRTEM de la muestra de LDH después de la adsorción a diferentes temperaturas de calcinación, 200 °C (C, D), 400 °C (E, F) y 600 °C (G, H). Los recuadros son los patrones SAED correspondientes.

El potencial zeta y el tamaño de partícula de las LDH preparadas a diferentes temperaturas de calcinación se enumeran en la Tabla 2. Como se muestra en la Tabla 2, con el aumento de la temperatura de calcinación, el potencial zeta disminuyó. Las muestras calcinadas a 200, 400 y 600 °C mostraron un potencial zeta de 27, 15 y 5 mV, respectivamente. Esto se puede explicar en base al cambio de morfología de las partículas después de la calcinación, como se discutió en la sección anterior. Con el aumento de la temperatura de calcinación, las partículas cambian de plaquetas a aglomerados a aglomerados más grandes. Este cambio en la morfología puede cambiar la relación entre los átomos de la superficie y los átomos del cuerpo. Más átomos estarán dentro de las partículas formadas con el aumento de la temperatura, por lo que los átomos de la superficie disminuirán. Con la disminución de los átomos de la superficie, las cargas desequilibradas generales en los átomos de la superficie disminuyen, por lo que el potencial zeta disminuye. Esto se explica con más detalle en el siguiente diagrama esquemático (Fig. 5). Li et al.38 informaron hallazgos similares para octaedros de ceria donde la temperatura de calcinación disminuyó el potencial zeta de las muestras.

Explicación del mecanismo de disminución del potencial zeta con la temperatura de calcinación.

Como se muestra en la Tabla 2, para la muestra calcinada a 200 °C, el potencial zeta se estimó en 27 mV. Este valor aumentó ligeramente para la muestra después de la adsorción calcinada a la misma temperatura. De manera similar, la muestra calcinada a 400 °C mostró un ligero aumento de 15 mV antes de la adsorción de MO a 18 mV para la muestra después de la adsorción. Por otro lado, la muestra calcinada a 600 °C mostró un comportamiento diferente. Antes de la adsorción, el potencial zeta estimado era de 5 mV, mientras que después de la adsorción el potencial zeta era de 14 mV. Parece que este comportamiento puede estar relacionado con los tamaños de cristalitos demostrados en la Tabla 1. Se puede suponer que el orden de largo alcance detectado a partir del patrón XRD (como se discutió anteriormente) puede reflejarse en los valores del potencial zeta. Se puede suponer que el orden de largo alcance puede conservar la carga positiva de las capas en fase MMO después de la calcinación. Por otro lado, el orden a corto plazo parece disminuir la carga general en la superficie de las capas de MMO. Esto se debe a que los dominios amorfos (o semicristalinos) en la capa de MMO pueden deteriorar el campo eléctrico que se origina en los átomos de la superficie, lo que reduce el potencial zeta. El campo eléctrico de uno de estos dominios puede cancelar o disminuir el de los campos adyacentes o cercanos debido a la naturaleza amorfa del orden de los átomos. Por otro lado, el orden de largo alcance mejora el campo eléctrico en los átomos de la superficie y mejora la carga superficial general.

El tamaño de partícula hidrodinámico se ilustra en la Tabla 2. Con la disminución del potencial zeta, los tamaños hidrodinámicos aumentan debido a la disminución de la repulsión electrostática entre partículas que conduce a la aglomeración. Sin embargo, para las muestras de MMO calcinado, el cambio de tamaño hidrodinámico no correspondió únicamente al efecto del potencial zeta. Parece que otros factores afectan el grado de aglomeración, como la posible fusión y pegajosidad de las partículas que se originan en la calcinación de las capas de LDH, como se analiza en las imágenes TEM.

Para investigar la reutilización del adsorbente gastado, se probó el rendimiento de las muestras de LDH/MO como electrocatalizador de oxidación de metanol a diferentes concentraciones iniciales de metanol. Además, las muestras se calcinaron a diferentes temperaturas de calcinación, dando como resultado los correspondientes óxidos metálicos mixtos (MMO), que también se estudiaron. Los resultados de la voltamperometría cíclica (CV) de las muestras de LDH preparadas antes y después de la adsorción se muestran en la Fig. 6. Los potenciales medidos frente a Ag/AgCl se convirtieron a la escala del electrodo de hidrógeno reversible (RHE) de acuerdo con la ecuación de Nernst:

donde ERHE es el potencial convertido frente a RHE, EAg/AgCl es el potencial medido experimentalmente frente a la referencia de Ag/AgCl y E°Ag/AgCl = 0,1976 a 25 °C39. Las actividades electroquímicas de las LDH se adquirieron a un potencial aplicado de 0–0,6 V (frente a Ag/AgCl) en KOH 1 M registrado.

Voltametría cíclica de muestras preparadas (A) antes y (B) después de la adsorción de MO para diferentes oxidaciones de metanol a una velocidad de exploración de 50 mV/S.

La actividad electroquímica de LDH (Fig. 6A) y LDH/MO (Fig. 6B) se estudió en un electrolito acuoso en KOH 1M a diferentes concentraciones de metanol y a una velocidad de barrido de 50 mV/s. La densidad de corriente al final del pico anódico para LDH a 0, 0,5, 1, 2 y 3 M de metanol fue de 24,33, 21,26, 28,8, 6,26 y 10,68 mA/cm2, respectivamente. La densidad de corriente al final del pico anódico para el adsorbente LDH/MO gastado a 0, 0,5, 1, 2 y 3 M de metanol fue de 27,30, 6,39, 31,15, 11,86 y 11,88 mA/cm2, respectivamente. Esta mejora interesante en la densidad de corriente se puede atribuir a la oxidación exitosa del metanol. Por lo tanto, se pueden producir más electrones40. Además, la densidad de corriente del pico de oxidación para LDH a 0, 0,5, 1, 2 y 3 M de metanol fue de 3,06, 4,92, 6,53, 2,91 y 4,20 mA/cm2, respectivamente. La densidad de corriente del pico de oxidación para el adsorbente LDH/MO gastado a 0, 0,5, 1, 2 y 3 M de metanol es 3,45, 2,51, 6,66, 4,65 y 5,18 mA/cm2, respectivamente. Los datos indican que la LDH después de la adsorción casi tiene un aumento de densidad de corriente del doble en comparación con la LDH antes de la adsorción a una concentración de metanol de 2M. El aumento de la concentración de metanol conduce a un aumento de la velocidad de reacción debido a los fenómenos de difusión y la concentración de metanol en la capa de LDH, lo que conduce a una mejor oxidación del metanol. Sin embargo, cuando la concentración de metanol es baja, el metanol adecuado no llega a la capa de LDH, por lo que sufre una mayor pérdida de concentración41.

Algunos trabajos relevantes de LDH se resumen en la Tabla 3. A partir de esta tabla, la densidad de corriente máxima después de la adsorción a 3 M de metanol es comparable a la reportada en la literatura abierta para Ni-Cr LDH a 60 mV/s y la misma concentración de metanol. que mostró un valor máximo de 7,02 mA/cm242. Por otro lado, la densidad de corriente máxima medida es menor que la reportada por Abdel-Hady et al.9 para el Zn-Co-Fe LDH gastado saturado con azul de metileno (MB). Los autores informaron una densidad de corriente máxima de 2,29, 4,61, 11,97 y 12,61 mA/cm2 para una concentración de metanol de 0, 0,5, 1, 2 y 3 M, respectivamente, a una velocidad de exploración de 50 mV/s. Esto indica que una mayor nanoingeniería del catalizador gastado es una ruta prometedora para mejorar su rendimiento para la oxidación del metanol.

Una de las posibles estrategias es calcinar el catalizador gastado y estudiar su comportamiento a diferentes temperaturas de calcinación. Se siguió esta estrategia y los resultados para el rendimiento de las muestras calcinadas se discuten a continuación. Los resultados de CV de las muestras de LDH antes y después de la adsorción a diferentes temperaturas de calcinación (200, 400 y 600 °C) se muestran en las Figs. 7, 8, 9. Como se muestra en la Fig. 7, la muestra de LDH calcinada a 200 °C después de la adsorción mostró que la densidad de corriente al final del pico anódico aumentó de 16,72 a 21,23 mA/cm2 a medida que la concentración de metanol aumentó de 0,0 a 3 M. Por otro lado, las densidades de corriente de los picos de oxidación cambian de 5,98 a 8,40 mA/cm2 a medida que la concentración de metanol aumenta de 0,5 a 3 M. Como se muestra en la Fig. 8, para la muestra calcinada a 400 °C después de la adsorción, la densidad de corriente al final del pico anódico aumentó de 5,32 a 8,69 mA/cm2 a medida que la concentración de metanol aumentó de 0,0 a 3 M. Por otro lado, las densidades de corriente de los picos de oxidación cambiaron de 2,90 a 4,19 mA/cm2 a medida que la concentración de metanol aumentaba de 0,5 a 3 M. De manera similar, como se muestra en la Fig. 9, para la muestra calcinada a 600 °C después de la adsorción, la densidad de corriente al final del pico anódico aumentó de 3,04 a 9,69 mA/cm2 a medida que la concentración de metanol aumenta de 0,0 a 3 M. Por otro lado, las densidades de corriente de los picos de oxidación cambian de 3,43 a 5,04 mA/cm2 a medida que la concentración de metanol aumenta de 0,5 a 3 M.

Voltametría cíclica de muestras calcinadas a 200 °C (A) antes y (B) después de la adsorción de MO para diferentes oxidaciones de metanol a una velocidad de barrido de 50 mV/s.

Voltamperometría cíclica de muestras calcinadas a 400 °C (A) antes y (B) después de la adsorción de MO para diferentes oxidaciones de metanol a una velocidad de barrido de 50 mV/s.

Voltamperometría cíclica de muestras calcinadas a 600 °C (A) antes y (B) después de la adsorción de MO para diferentes oxidaciones de metanol a una velocidad de barrido de 50 mV/s.

En general, aumentar más la temperatura de calcinación a 400 y 600 °C no se correspondió con ninguna mejora adicional en el valor de la densidad de corriente máxima. La densidad de corriente máxima correspondiente alcanzada para cada muestra en cada concentración de metanol se resume en la Fig. 10. La muestra después de la adsorción en la calcinación a 200 °C mostró una densidad de corriente máxima de aproximadamente 1,00–1,66 veces la de la muestra antes de la adsorción para todas las concentraciones de metanol. . La mejora máxima fue para una concentración inicial de metanol 1 M que condujo a una densidad de corriente de 6,66 mA/cm2. Por otro lado, la máxima densidad de corriente para la muestra calcinada después de la adsorción se observó a 3 M de metanol con un valor de 8,40 mA/cm2.

Resumen de la densidad actual y los aumentos de pliegue antes de la adsorción (color a granel) y después de la adsorción (color discontinuo fino) para todas las muestras preparadas.

La Figura 11 muestra la relación entre la densidad de corriente máxima anódica y la raíz cuadrada de las velocidades de barrido (10–100 mV/s) para LDH antes y después de la adsorción de LDH sin calcinación y la muestra calcinada a 200 °C en condiciones óptimas. Está claro en la figura que se trata de una relación lineal, lo que sugiere que la oxidación electrocatalítica del metanol es un proceso controlado por difusión50. Cambiar la velocidad de exploración da como resultado un aumento en las reacciones redox, como se ve en la Fig. 11, y el proceso electroquímico está controlado por la propagación de OH en los mesoporos. La Tabla 4 ilustra la pendiente y el coeficiente de correlación para las densidades de corriente anódica (Ia) de las muestras. La muestra que se calcinó a 200 °C después de la adsorción tiene una pendiente lineal mayor que las otras muestras. Esta diferencia de pendiente es el resultado de las diferentes capacidades electrocatalíticas y demuestra el mayor nivel de actividad electroquímica.

La relación entre la densidad de corriente máxima y la raíz cuadrada de las velocidades de escaneo antes y después de la adsorción para (A) LDH sin calcinación y (B) muestra calcinada a 200 °C en condiciones óptimas.

Los datos indican que la LDH después de la adsorción casi tiene un aumento de densidad de corriente del doble en comparación con la LDH antes de la adsorción a una concentración de metanol de 2 M. La mejora de la actividad de la muestra adsorbida de MO podría atribuirse a la interacción positiva entre las moléculas de colorante y el metanol. Tal interacción podría facilitar la difusión de moléculas de metanol desde la mayor parte de la solución a las capas de LDH donde están presentes los centros octaédricos de metales de transición activos. Como se discutió anteriormente (en la Fig. 11), el proceso de oxidación del metanol en las muestras es un proceso controlado por difusión y ayudar a la transferencia de masa de las moléculas de metanol puede tener un efecto positivo en la mejora de la actividad electroquímica medida. La figura 12 muestra las densidades de corriente máximas obtenidas para las muestras calcinadas frente a los tamaños de los cristalitos. Como se muestra en la Fig. 12A, generalmente se registraron actividades más altas para muestras con tamaños mínimos de cristalitos. Se observó una tendencia similar para las muestras después de la adsorción (Fig. 12B).

Las densidades de corriente máximas obtenidas para las muestras calcinadas frente a los tamaños de cristalitos para las muestras (A) antes y (B) después de la adsorción de MO.

La figura 13 muestra las máximas densidades de corriente obtenidas para las muestras calcinadas frente al potencial zeta. Se puede concluir que generalmente se obtuvieron actividades más altas para las muestras con el potencial zeta más alto antes o después de la adsorción, como se ilustra en la Fig. 13A, B, respectivamente. Se puede inferir de las Figs. 12 y 13 que tanto el tamaño de los cristalitos como el potencial zeta juegan un papel importante en el valor de la actividad medida. Se demostró que el proceso de oxidación del metanol es un proceso controlado por difusión (como se discutió anteriormente), por lo tanto, los tamaños pequeños de cristalitos pueden favorecer un acceso más fácil de las moléculas de metanol a los sitios catalíticos en la superficie de la capa de MMO. Además, el potencial zeta positivo para el material del ánodo facilitaría la oxidación de la molécula de metanol mientras se pierden los electrones en el contraelectrodo. Sin embargo, describir el mecanismo exacto para la electrooxidación del metanol sobre la superficie del MMO calcinado es una tarea desafiante. Wang et al.51 discutieron el mecanismo de electro-oxidación de metanol sobre películas de NiAl LDH y discutieron la naturaleza complicada del mecanismo de oxidación. Wang et al. apoyó el mecanismo de oxihidróxido donde el hidróxido de Ni en las capas de LDH se convierte en especies de NiOOH, que juega un papel importante en la oxidación del metanol. Las muestras preparadas contienen hidróxidos de Ni, Co, Zn y Fe, que pueden tener diferentes roles en las actividades medidas hacia la oxidación del metanol en este estudio. Además, los átomos de carbono producidos después de la calcinación de las muestras, que se lleva a cabo en una atmósfera inerte, podrían tener un papel en la alteración de la conductividad eléctrica del material del electrodo y su interacción con las moléculas de metanol. Todos estos factores pueden tener funciones con diversos grados de importancia para contribuir a la actividad medida de las muestras antes y después de la adsorción. Un mecanismo exacto que describa los pasos de reacción primarios detallados para la oxidación del metanol sobre la muestra se considera un tema discutible, que podría requerir más estudios detallados para confirmar.

Las densidades de corriente máximas obtenidas para las muestras calcinadas frente al potencial zeta de las muestras (A) antes y (B) después de la adsorción de MO.

Además, se utilizó la cronoamperometría para evaluar más a fondo la actividad electrocatalítica y la estabilidad de las muestras en KOH 1 M. Las curvas de densidad de corriente frente al tiempo se midieron en un paso potencial de 600 mV durante 7000 s, como se muestra en la Fig. 14. Inicialmente, las densidades de corriente de las LDH antes y después de la adsorción disminuyeron rápidamente debido a la contribución de la doble capa y luego disminuyeron lentamente. con el paso del tiempo, lo que se debe a la formación de los COads intermedios carbonosos en los sitios tensioactivos52. Todas las muestras muestran una estabilidad razonable en el tiempo, donde la densidad de corriente de las muestras no disminuyó con el aumento del tiempo de reacción, lo que indica una buena estabilidad electrocatalítica.

Respuesta cronoamperométrica de (A) LDH sin calcinar y (B) muestra calcinada a 200 °C en condiciones óptimas.

En este trabajo, se preparó con éxito hidróxido doble en capas de Co y Ni Zn-Fe LDH doblemente sustituido utilizando una técnica simple de coprecipitación. La muestra se utilizó como nanoadsorbente de aguas residuales para la adsorción de MO. El adsorbente gastado se reutilizó con éxito como catalizador de electrooxidación de metanol, donde los resultados indicaron una mejora del rendimiento en comparación con las muestras recién preparadas sin adsorción. Además, las muestras se calcinaron a 200, 400 y 600 °C para producir los correspondientes óxidos metálicos mixtos. Los resultados de la voltamperometría cíclica indican que las muestras, en general, mantuvieron su rendimiento después de la adsorción para diferentes concentraciones de metanol, como lo indican los valores de densidad de corriente máxima. Las muestras con la máxima mejora en el rendimiento mostraron un rendimiento estable con el tiempo, como lo indican las mediciones cronoamperométricas. Este estudio allana el camino para la valorización de los nanoadsorbentes usados ​​hacia varias aplicaciones tecnológicas importantes, como las pilas de combustible de alcohol directo. Por lo tanto, una mayor nanoingeniería de nanoadsorbentes gastados puede ser una ruta prometedora hacia la reutilización de dichos desechos como catalizadores de electrooxidación prometedores.

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RM: El autor de correspondencia estudió la propiedad del material preparado además de participar en la redacción del manuscrito y en el diseño experimental, preparación de la metodología, análisis estadístico, discusión, trazado de figuras, seguimiento de detalles experimentales. HFMM, SHMH, YMG, EEAH: compartieron el diseño experimental, la preparación de la metodología, la caracterización, el análisis estadístico, la discusión, el trazado de figuras, el seguimiento de los detalles experimentales, la recopilación de datos experimentales, la revisión del manuscrito en su forma final antes de la presentación y ayuda en la discusión modifcaciones

Correspondencia a Rehab Mahmoud.

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Mahmoud, R., Mohamed, HFM, Hafez, SHM et al. Valorización de nanoadsorbente gastado de agua residual Co-Ni-Zn-Fe LDH doblemente sustituido como catalizador de electro-oxidación de metanol. Informe científico 12, 19354 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-23798-2

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Recibido: 03 Agosto 2022

Aceptado: 05 noviembre 2022

Publicado: 11 noviembre 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-23798-2

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