Predicción de fonón | Guangzhou titanio Co., Ltd.

Scientific Reports volumen 12, Número de artículo: 13198 (2022) Citar este artículo

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Se utiliza un método computacional de alto rendimiento para predecir 39 nuevos superconductores en las fases M\(_2\)AX basadas en Ti, y luego se estudian los mejores candidatos con más detalle utilizando cálculos de acoplamiento electrón-fonón de la teoría funcional de la densidad. Los cálculos detallados concuerdan con las predicciones simples, y se prevé que los materiales Ti\(_2\)AlX (X: B, C y N) tengan valores más altos de \(T_c\) que cualquier M\(_2\) hexagonal actualmente conocido Fases AX. Los estados electrónicos en el nivel de Fermi están dominados por los estados Ti 3d. La elección de X (X: B, C y N) tiene un impacto significativo en la densidad electrónica de los estados, pero no en las características de los fonones. Se determinó que el parámetro de acoplamiento electrón-fonón para Ti\(_2\)AlX (X: B, C y N) era 0,685, 0,743 y 0,775 con una \(T_c\) prevista de 7,8 K, 10,8 K y 13,0 K, respectivamente.

Las fases MAX son carburos o nitruros hexagonales con la fórmula química M\(_{n+1}\)AX\(_n\)1 donde n = 1, 2, 3, etc. Aquí, M es un metal de transición temprana, A es principalmente del grupo 13–16 y X es C o N. Las fases MAX exhiben alta tolerancia al daño, excelente resistencia al choque térmico, resistencia a la corrosión y oxidación, alta vida útil de fluencia, excepcionalmente tolerante al daño, buena maquinabilidad y son eléctrica y térmicamente conductoras2, 3,4,5,6,7,8,9,10,11,12. Las propiedades físicas de los carburos y nitruros hexagonales en la fase ternaria de la familia M\(_2\)AX se han estudiado ampliamente debido a su combinación inusual de propiedades típicamente asociadas con metales y cerámicas. Además, en los últimos 2 años, se han sintetizado por primera vez algunas cerámicas de fase M\(_2\)AX, incluido B como elemento X13,14,15,16. El boro y sus compuestos tienen importantes usos tecnológicos debido a sus interesantes propiedades físicas y químicas17,18. Como tal, también se espera que los boruros de la fase MAX se conviertan en candidatos prometedores para la investigación y la aplicación, particularmente en la industria nuclear debido a su mayor estabilidad19. Haddi et al. investigó el impacto de sustituir B por C y N en Nb\(_2\)SX(X:B, C y N) en las propiedades estructurales, electrónicas, mecánicas, térmicas y ópticas. Descubrieron que, en comparación con Nb\(_2\)SC y Nb\(_2\)SN, Nb\(_2\)SB era mecánicamente más fuerte, más covalente, más resistente a la deformación por cizallamiento y más elástica y ópticamente isotrópico19. Algunas fases M\(_2\)AX son superconductoras, con la \(T_c\) más alta conocida en Nb\(_2\)GeC que tiene \(T_c\) = 10 K20.

El propósito de este estudio es predecir nuevos materiales superconductores dentro de la familia M\(_2\)AX basada en Ti y aumentar la \(T_c\) máxima. Además, presentamos el primer estudio de superconductividad en las fases M\(_2\)AX basadas en boruro recientemente sintetizadas. Esta es una prueba de principio de nuestro método de alto rendimiento para examinar rápidamente los superconductores M\(_2\)AX para proporcionar una guía útil para los experimentos.

Se estudiaron inicialmente tres materiales (Ti\(_2\)GeC, Ti\(_2\)InC y Ti\(_2\)InN) y se compararon con datos experimentales conocidos de \(T_c\) para crear un modelo de detección de alto rendimiento para Materiales basados en Ti, basados en el modelo de Fröhlich que desarrollamos para predecir \(T_c\) en fases M\(_2\)AX basadas en Nb-C21. Luego usamos este modelo para examinar 42 materiales Ti\(_2\)AX diferentes (donde A: Al, Si, P, S, Cu, Zn, Ga, Ge, As, Cd, In, Sn, Tl y Pb; X : B, C y N). Para cada X se encontró que A = Al dio la mayor \(T_c\) predicha.

En 1963, Jeitschko et al. informó sobre la fabricación y caracterización de Ti\(_2\)AlN22, a partir del cual se desarrolló la familia de fases hexagonales M\(_2\)AX. Hasta ahora, se han sintetizado alrededor de 60 M\(_2\)AX fases1, pero solo 10 de ellas han demostrado ser superconductoras en experimentos: Mo\(_2\)GaC (4.0 K)23, Nb\(_2\) SC (5,0 K)24, Nb\(_2\)AsC (2,0 K)25, Nb\(_2\)SnC (7,8 K)26, Ti\(_2\)InC (3,1 K)27, Nb\(_2 \)InC (7,5 K)28, Ti\(_2\)InN (7,3 K)29, Ti\(_2\)GeC (9,5 K)30, Lu\(_2\)SnC (5,2 K)31 y Nb\ (_2\)GeC (10,0 K)20. De estos, Nb\(_2\)GeC tiene el \(T_c\)=10 K más alto conocido. Los intentos de sintetizar V\(_2\)AlN solo han logrado hacer crecer la fase no MAX cúbica relacionada, que recientemente se ha demostrado ser superconductor con \(T_c\) = 15.9 K32. Las fases M\(_2\)AX tienen propiedades mecánicas muy útiles, incluida una alta tolerancia al daño, excelente resistencia al choque térmico, resistencia a la corrosión y oxidación, alta vida útil de fluencia y buena maquinabilidad, que son propiedades que no se encuentran a menudo en los superconductores. y así podría tener aplicaciones novedosas.

Como nuestro modelo de alto rendimiento predijo la \(T_c\) más alta para Ti\(_2\)AlX (X: B, C y N), realizamos un estudio más detallado de la superconductividad en estos materiales. Las propiedades elásticas, termodinámicas y vibratorias del Ti\(_2\)AlX (X: B, C y N) han sido estudiadas teóricamente33,34,35,36,37 y experimentalmente35,38, no conocemos ningún estudio de superconductividad en estos materiales. Así, este trabajo presenta un estudio ab initio del \(T_c\) superconductor, incluyendo el acoplamiento electrón-fonón, así como las propiedades estructurales, electrónicas y de fonones del Ti\(_2\)AlX (X: B, C, y N ), utilizando el enfoque pseudopotencial de onda plana para la teoría funcional de la densidad (DFT). La función espectral de Eliashberg se calcula combinando la teoría de la respuesta lineal39,40 con la teoría de Migdal-Eliashberg41,42. Estas cantidades se utilizan luego para investigar el origen de la superconductividad en estos materiales y el efecto de cambiar X (X: B, C y N). En nuestro estudio anterior de superconductividad en fases M\(_2\)AX basadas en Nb-C21, encontramos que las predicciones de Migdal-Eliashberg coincidían con los valores experimentales de \(T_c\) dentro de \(\pm\, 1\) K.

Los cálculos utilizaron el paquete de simulación Quantum Espresso ab initio39,40,43 con la aproximación de correlación de intercambio Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE)44 y pseudopotenciales ultrasuaves45. El corte de base de onda plana es 60 Ry (\(\sim \) 812 eV) y la integración de la zona de Brillouin usó el esquema Monkorst-Pack46 con (\(36 \times 36 \times 8\)) k-mesh ( espaciado máximo de 0,01 \(\times 2 \pi \text{\AA} ^{-1}\)) mientras que los cálculos electrónicos y de superficie de Fermi se realizan con un k más denso (\(40 \times 40 \times 10\)) -malla.

Los cálculos de fonones utilizaron el enfoque de respuesta lineal39,40,43 y la integración de la zona de Brillouin para los fonones utilizó una malla q (\(4 \times 4 \times 4\)) y doce matrices dinámicas por simetría. Los resultados de electrones y fonones se combinan para calcular la interacción electrón-fonón utilizando la teoría de Migdal-Eliashberg41,42 y, por lo tanto, \(T_c\).

Este cálculo de \(T_c\) es muy exigente desde el punto de vista computacional y, por lo tanto, no es práctico para el cribado de alto rendimiento de nuevos superconductores. Un cambio en el elemento A en Ti\(_2\)AX (X: B, C y N) parece tener un impacto comparable al efecto del isótopo superconductor, y en nuestro trabajo anterior21 sobre M\(_2 basado en Nb-C \)AX, mostramos que un modelo simple basado en la teoría de Fröhlich47 del efecto isotópico era una base efectiva para un enfoque de detección de alto rendimiento de estos materiales, con

donde M es la masa de una unidad de fórmula, N(E\(_F\)) es la densidad electrónica en la energía de Fermi E\(_F\) y T\(_0\) y \(\alpha \) son de ajuste lineal parámetros Este modelo tiene un valor crítico de \(N(E_F)/\sqrt{M} > T_0/\alpha \) para que se produzca la superconductividad. Esta forma funcional es una aproximación a la ecuación BCS simplificada48.

En su forma más básica, la teoría BCS da la temperatura de transición superconductora \(T_c\) en términos de la interacción electrón-fonón (V) y la temperatura de Debye (\(\Theta _D\)), y se puede simplificar como

donde \(\Theta _D\sim 1/\sqrt{M}\). Esta forma exponencial es aproximadamente lineal cuando \(0.2< NV < 0.7\) y se satura en valores grandes de NV. Dentro de cada familia de Ti\(_2\)AX (boruros, carburos y nitruros) podríamos esperar una V similar y, por lo tanto, observar un comportamiento similar a la ecuación. (1).

La ventaja de la Ec. (1) es que N(E\(_F\)) se puede calcular en mucho menos tiempo (típicamente menos de 1 hora de núcleo) que los elementos de la matriz electrón-fonón (típicamente 300 horas de núcleo por material), y cuando se combina con el tendencia observada en \(T_c\) frente a \(N(E_F)/\sqrt{M}\) para materiales superconductores conocidos (Ti\(_2\)GeC, Ti\(_2\)InC y Ti\(_2\ )InN), se puede utilizar en una búsqueda de alto rendimiento para predecir las temperaturas de transición superconductoras de materiales candidatos para los que no se han realizado estudios previos de superconductividad. El más prometedor de estos es Ti\(_2\)AlX(X: B, C y N), que luego se investiga con más detalle utilizando el acoplamiento completo electrón-fonón y la teoría de Migdal-Eliashberg.

El cribado de alto rendimiento se basa en nuestro modelo de Fröhlich, que predice una relación lineal entre la temperatura crítica (\(T_c\)) y el valor de N(E\(_F\))/\(\sqrt{M}\ ) (como se muestra en la Fig. 1). Como se muestra en la Información complementaria, los valores de \(T_c\) de tres superconductores conocidos (Ti\(_2\)GeC, Ti\(_2\)InC y Ti\(_2\)InN) se calcularon utilizando la teoría de Eliashberg41, 42 y el mejor ajuste a los valores experimentales de \(T_c\) se encuentra cuando \(\mu ^{*}=\) 0.13 para los 3 materiales. Estos valores teóricos se muestran en la Fig. 1 usando cuadrados azules y magenta, mientras que los valores \(T_c\) experimentales correspondientes se dan en círculos negros.

En nuestro trabajo anterior21 encontramos que las fases M\(_2\)AX basadas en Nb-C que contenían Al tenían valores altos de \(T_c\). Por lo tanto, usamos la teoría de Eliashberg con \(\mu ^{*}=\) 0.13 para determinar las temperaturas de superconductividad de los materiales Ti\(_2\)AlX(X: C y N) y Ti\(_2\)GeN, ninguno de los cuales tienen un \(T_c\) conocido. Estos resultados también se representan en la Fig. 1 como cuadrados azules y magenta, y parece que los carburos y nitruros M\(_2\)AX se dividen en 2 clases distintas, que hemos mostrado mediante 2 líneas rectas.

Para Ti\(_2\)AX (A: Al, Ge e In; X: B, C y N), los resultados para \(T_c\) calculados usando \(\mu ^*=\) 0.13 usando Migdal–Eliashberg la teoría se presentan como cuadrados rojos (X = B), azules (X = C) y magenta (X = N), y los datos experimentales correspondientes se muestran como círculos negros, con el mejor ajuste lineal a los valores teóricos en rojo, azul y líneas discontinuas magenta. Las líneas discontinuas rojas, azules y magenta representan un modelo de Fröhlich simple para estimar la temperatura de transición superconductora \(T_c\). Datos completos en las Tablas 1 y 2.

Recientemente, se ha sintetizado una nueva familia de fases M\(_2\)AX49 de boruro, pero aún no se ha probado la superconductividad. Por lo tanto, usamos la teoría de Eliashberg para calcular las temperaturas de superconductividad de Ti\(_2\)AB(A: Al, Ge, In) usando \(\mu ^{*}=\) 0.13 como antes, para una comparación directa con los carburos y nitruros. Estos resultados también se representan en la Fig. 1 como cuadrados rojos, y parece que los boruros pertenecen a una tercera clase distinta.

Con los resultados del cálculo del acoplamiento electrón-fonón de \(T_c\) para 3 materiales en cada una de las familias de boruro/carburo/nitruro basadas en Ti, podemos realizar un ajuste lineal simple y utilizarlo como base para nuestro modelo de Fröhlich. Los resultados se resumen en la Tabla 1 y validan la utilidad de nuestro método de detección para predecir \(T_c\) en materiales novedosos.

Ahora podemos usar este modelo en un enfoque de selección de alto rendimiento para evaluar rápidamente materiales similares para los que se desconoce \(T_c\). Esto solo requiere un cálculo electrónico de DOS (\(\sim \) 1 núcleo hora/material) que es mucho más rápido que calcular el acoplamiento electrón-fonón completo (\(\sim \) 300 núcleo horas/material).

El conjunto completo de resultados del modelo de Fröhlich, para Ti\(_2\)AX (donde A: Al, Si, P, S, Cu, Zn, Ga, Ge, As, Cd, In, Sn, Tl y Pb; X: B, C y N) se muestran en la Tabla 2. Esto muestra que los compuestos que contienen Al tienen la temperatura de transición superconductora más alta para cada familia, y que se predice que Ti\(_2\)AlN tiene la temperatura de superconductividad más alta de cualquier M conocido \(_2\)Material AX. De manera similar, se predice que Ti\(_2\)AlC tiene la \(T_c\) más alta de los carburos, y se predice que Ti\(_2\)AlB tiene la \(T_c\) más alta de los boruros.

Como una validación de la Ec. (1), calculamos valores para \(\Theta _D\) usando el paquete QHA de Quantum Espresso, y estos se muestran en la Tabla 3 junto con los valores para \(T_c\) y \(N(E_{F})\) . Esto permite inferir la fuerza de interacción electrón-fonón (V) a partir de la ecuación. (2). Esto muestra que todos los boruros/carburos/nitruros siguen la misma forma universal como se muestra en la Fig. 2.

Análisis simple de la teoría BCS de las tendencias observadas en \(T_c\) para Ti\(_2\)AX (A: Al, Ge, In y X: B, C o N).

Habiendo presentado los resultados de \(T_c\), ahora consideramos las propiedades electrónicas y de fonones detalladas que subyacen a este comportamiento.

Ti\(_2\)AlX (X: B, C y N) cristaliza en la estructura hexagonal con grupo espacial P6\(_3\)/mmc. La celda unitaria primitiva tiene dos unidades de fórmula (ocho átomos), cada una de las cuales ha ocupado las coordenadas de Wyckoff 4f (1/3, 2/3, z) para Ti, 2d (1/3, 2/3, 3/4) para Al y 2a (0, 0, 0) para los átomos B (C y N). Así, dos parámetros de red, a y c, y un parámetro estructural interno, z, determinan la estructura. La celda unitaria hexagonal se muestra en la Fig. 3a en la que los bloques de octaedros Ti\(_6\)X que comparten bordes se intercalan entre planos de Al. La zona hexagonal de Brillouin se muestra en la Fig. 3b.

(a) La estructura cristalina hexagonal de Ti\(_2\)AlX (X: B, C y N), donde los bloques de Ti-X (X: B, C y N) (formados por Ti\(_6) de borde compartido \)X (X: B, C y N) octaedros) están emparedados con láminas atómicas de Al. (b) La zona hexagonal de Brillouin para Ti\(_2\)AlX (X: B, C y N).

Se utilizó la ecuación de estado de Murnaghan para calcular las constantes de la red (a,c), el parámetro interno óptimo (z) y el módulo volumétrico (B) para cada compuesto. Estos se muestran en la Tabla 4 y están en excelente acuerdo con los resultados teóricos previos33,34,36,37.

La figura 4 muestra las propiedades electrónicas del Ti\(_2\)AlX hexagonal, incluida la estructura de bandas en la zona de Brillouin, la densidad total y parcial de los estados (DOS y PDOS) y la superficie de Fermi. La densidad electrónica de estados en el nivel de Fermi (N(E\(_F\))) es importante para las fases metálicas y los cálculos de superconductividad. El PDOS de cada componente, dividido en contribuciones de sitio y momento angular, se muestra en la Fig. 4, y como las bandas (en su mayoría estados 3d de Ti) cruzan el nivel de Fermi, este es el origen del comportamiento metálico. La estructura de bandas eléctricas es similar a la observada en estudios previos35,37. En particular, cada material tiene seis bandas de valencia que cruzan el nivel de Fermi.

La estructura de bandas electrónicas, la densidad local electrónica total y parcial de estados y la superficie de Fermi para la fase hexagonal de (a) Ti\(_2\)AlB, (b) Ti\(_2\)AlC y (c) Ti\( _2\)AlN.

Un análisis del PDOS de Ti\(_2\)AlN revela que la región de energía más baja, \({-\,16.8< E < -\, 15.6}\) eV, está dominada por los estados N 2s con contribuciones menores de Ti 4s y estados 3d. En Ti\(_2\)AlC esta región de baja energía está dominada por el orbital C 2s y es aproximadamente 5 eV más alta que en Ti\(_2\)AlN. Esta región de baja energía está ausente en el material Ti\(_2\)AlB.

La principal región de la banda de valencia, \(-\, 8.0< E < -\, 4.0\) eV, está formada por estados hibridados de Ti 3d y X 2p, lo que indica un enlace covalente Ti-X, con un carácter covalente creciente en el orden de \ (B>C>N\). Por lo tanto, se espera que Ti\(_2\)AlN tenga una conductividad eléctrica más alta que Ti\(_2\)AlB y Ti\(_2\)AlC. La región \(-\, 4.0< E < E_F\) eV está dominada por estados Ti 3d con alguna hibridación débil de Ti 3d y Al 3p. En la región \(E>E_F\) la estructura de bandas está dominada casi en su totalidad por estados Ti 3d.

Cualitativamente, parece que las estructuras de bandas alrededor del nivel de Fermi para Ti\(_2\)AlX (X = B, C o N) son similares, siendo la diferencia principal un desplazamiento de E\(_F\) en 0,5 eV desde X = B a X = C, y en 0,2 eV de X = C a X = N. Este cambio da como resultado un aumento significativo en N(E\(_F\)). Los estados electrónicos en el nivel de Fermi son cruciales para la superconductividad y encontramos que el DOS de Ti\(_2\)AlN en el nivel de Fermi es N(E\(_F\)) = 4.568 estados/eV, con aproximadamente 89.3%, Contribuciones de 5,9% y 4,8% de átomos de Ti, Al y N, respectivamente. Como consecuencia, las propiedades de conducción están dominadas por los electrones Ti 3d. De manera similar, N(E\(_F\))= 3.048 estados/eV para Ti\(_2\)AlC y 2.241 estados/eV para Ti\(_2\)AlB. Esto sugiere que la contribución más importante a la formación de las propiedades superconductoras de las fases Ti\(_2\)AlX proviene de los estados Ti 3d que aumentan N(E\(_F\)) y mejoran \(\lambda \) según la expresión de McMillan-Hopfield50:

donde \(\langle \omega ^2 \rangle \) denota la frecuencia de fonones cuadrática promedio, \(\langle I^2 \rangle \) describe el elemento de matriz electrón-fonón cuadrático promedio y M es la masa atómica promedio. Como Ti\(_2\)AlN tiene un N(E\(_F\)) más alto que los otros materiales, debería dar como resultado un valor de \(T_c\) más alto si todos los demás efectos son similares.

La Figura 4 también muestra la superficie de Fermi de Ti\(_2\)AlX (X: B, C y N) que nuevamente ilustra el dominio de las bandas tipo 3d de Ti. La superficie de Fermi calculada de Ti\(_2\)AlC concuerda bien con el resultado teórico anterior35. La superficie de Fermi de Ti\(_2\)AlB tiene cuatro láminas, mientras que la superficie de Fermi de los otros dos materiales contiene cinco láminas. La superficie de Fermi es completamente prismática y cilíndrica en la dirección \(\Gamma \)-A y exhibe un comportamiento similar al de los electrones, mientras que las hojas con forma de agujeros aparecen en las esquinas de la zona de Brillouin a lo largo de las direcciones HK y LM. Las láminas de Fermi no esféricas también pueden causar una alta conductividad metálica51.

Los fonones tienen un papel crucial en la superconductividad, por lo que la dispersión de fonones calculada, la densidad vibratoria total y parcial de los estados y la función espectral electrón-fonón para Ti\(_2\)AlX (X: B, C y N) se muestran en la Fig. 5a –c, respectivamente. Los 3 materiales tienen 8 átomos por celda unitaria primitiva, por lo que hay 3 modos de fonones acústicos y 21 ópticos. En nuestro artículo anterior21 se proporciona un estudio detallado de los modos de fonones ópticos del centro de la zona. Como no hay frecuencias negativas, cada estructura es dinámicamente estable. El espectro de fonones se divide en dos regiones de frecuencia distintas: una región de baja frecuencia de hasta 12 THz que contiene tres modos acústicos y quince modos ópticos de fonones, y una región de alta frecuencia de 15 a 21 THz que contiene seis modos ópticos. La rama \(E_{2g}\) de los tres materiales exhibe una anomalía de fonones a lo largo de la dirección \(\Gamma \)-K.

Curvas de dispersión de fonones, densidad vibratoria total y parcial de los estados y la función espectral electrón-fonón calculada \(\alpha ^2 F(\omega )\) (línea roja) y la variación del parámetro de acoplamiento electrón-fonón (línea azul) con frecuencia creciente \(\lambda \)(\(\omega \)) de (a) Ti\(_2\)AlB, (b) Ti\(_2\)AlC y (c) Ti\(_2\)AlN .

Hay una débil superposición e hibridación de los modos Ti-Al en la región de baja frecuencia, y los modos en la región de alta frecuencia están dominados por los átomos X ligeros. El DOS en esta región tiene dos picos separados por un pequeño espacio para los átomos de los compuestos Ti\(_2\)AlC y Ti\(_2\)AlN, pero este espacio desaparece para Ti\(_2\)AlB. En general, las propiedades de los fonones de los materiales Ti\(_2\)AlX (X: B, C y N) son muy similares.

La interacción electrón-fonón se puede estudiar utilizando la teoría de la respuesta lineal39,40 y el enfoque de la teoría de Migdal-Eliashberg41,42. La constante de acoplamiento electrón-fonón promedio \(\lambda \) se puede calcular a partir de la función espectral de Eliashberg (\(\alpha ^2F(\omega )\)). En nuestro artículo anterior21 se proporciona un estudio detallado de la función espectral de Eliashberg. Los valores \(\lambda \) de Ti\(_2\)AlX (X: B, C y N) se han calculado como 0,685, 0,743 y 0,775, respectivamente. La figura 5 confirma que \(\lambda (\omega )\) está dominada por la región de frecuencia más baja, en la que \(\lambda \propto \omega \). La contribución de baja frecuencia al \(\lambda = \) total es del 93 %, 97 % y 94 %, respectivamente, y está dominada por el movimiento acoplado de los átomos de Ti y Al. La región de alta frecuencia hace una contribución menor a \(\lambda \) ya que esta región está dominada por modos de átomos X ligeros. Utilizando el valor de \(\lambda (\omega )\), la frecuencia media logarítmica de fonones (\(\omega _{\ln }\)) se calcula como 219,540 K, 342,218 K y 369,818 K para Ti\(_2\ )AlX (X: B, C y N), respectivamente. Los valores de \(\lambda \) y \(\omega _{\ln }\) se usan para calcular la temperatura de transición superconductora \(T_c\) usando la modificación de Allen-Dynes de la fórmula de McMillan como se discutió en nuestro artículo anterior21 . En la mayoría de los estudios, el valor de \(\mu ^{*}\) oscila entre 0,10 y 0,1650,52. Aquí, usamos \(\mu ^{*}\)=0.13, ya que esto proporcionó el mejor ajuste a la \(T_c\) experimental para Ti\(_2\)GeC, Ti\(_2\)InC y Ti \(_2\)InN (ver información complementaria). Actualmente no hay \(T_c\) experimental conocido para Ti\(_2\)AlX, por lo que usamos \(\mu ^{*}=\) 0.13 y predecimos \(T_c =\) 7.8, 10.8 y 13.0 K para Ti\(_2\)AlX (B, C y N).

Hemos utilizado un enfoque de alto rendimiento para estudiar las propiedades superconductoras de 42 fases diferentes M\(_2\)AX basadas en Ti donde A: Al, Si, P, S, Cu, Zn, Ga, Ge, As, Cd, In, Sn, Tl y Pb; X: B, C y N; como se muestra en la Fig. 1 y se detalla en la Tabla 2. Actualmente, se sabe que 3 son superconductores en el experimento (círculos negros en la Fig. 1). Nuestra selección identificó que A = Al tiene el mejor potencial para una alta \(T_c\), y luego estudiamos las propiedades de Ti\(_2\)AlX (X:B, C y N) con más detalle. La fase M\(_2\)AX con la mayor \(T_c\) experimental conocida es Nb\(_2\)GeC que tiene \(T_c = 9.5~\text {K}\). Nuestro estudio predice que Ti\(_2\)AlC tendrá \(T_c = 10.8~\text {K}\), la \(T_c\) más alta para una fase M\(_2\)AX basada en carburo. Nuestro modelo de alto rendimiento también predice el potencial de una \(T_c\) aún mayor en los materiales a base de nitruro, y nuestros cálculos detallados predicen que Ti\(_2\)AlN tendrá \(T_c = 13,0~\text {K}\ ). También demostramos la superconductividad en las fases M\(_2\)AX basadas en boruro por primera vez.

Nuestro análisis muestra que el acoplamiento electrón-fonón está dominado por modos de fonón basados en Ti de baja frecuencia y estados electrónicos basados en Ti 3d cerca de la energía de Fermi. Este trabajo debería fomentar más estudios de superconductividad en las fases M\(_2\)AX, y el uso de Al en lugar de los más habituales Ge o In debería tener una mayor \(T_c\) y un ahorro de costes.

El modelo de alto rendimiento desarrollado aquí, con su justificación detallada, también debería tener aplicación en otros estudios sistemáticos de superconductividad.

Los datos creados y analizados durante el estudio actual están disponibles del autor correspondiente a pedido razonable.

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Este trabajo fue apoyado por el Consejo de Investigación Científica y Técnica de Turquía (TÜBİTAK) (2219 International Post Doctoral Research Fellowship Program Project Number 1059B191900055). PJH fue financiado por una beca EPSRC RSE (EPSRC Grant EP/R025770/1). PJB fue financiado por UKCP High End Compute Consortium (EPSRC Grant EP/P022561/1). Este proyecto se llevó a cabo en Viking Cluster, que es una instalación informática de alto rendimiento proporcionada por la Universidad de York. Agradecemos el apoyo computacional del servicio HPC de la Universidad de York.

Departamento de Física, Universidad de York, York, YO10 5DD, Reino Unido

E. Karaca, PJP Byrne, PJ Hasnip y MIJ Probert

Centro de Investigación de Materiales Biomédicos, Magnéticos y Semiconductores (BIMAS-RC), Universidad de Sakarya, 54187, Sakarya, Turquía

E. Karaca

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Todos los autores coescribieron el artículo. EK realizó los cálculos de DFT, PJPB y PJH brindaron información y orientación teórica y computacional, MIJP concibió y diseñó el estudio.

Correspondencia a MIJ Probert.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Reimpresiones y permisos

Karaca, E., Byrne, PJP, Hasnip, PJ et al. Predicción de superconductividad mediada por fonones en nuevas fases M\(_2\)AX basadas en Ti. Informe científico 12, 13198 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-17539-8

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Recibido: 09 junio 2022

Aceptado: 27 julio 2022

Publicado: 01 agosto 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-17539-8

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