Interacción entre difusión y magnon | Guangzhou titanio Co., Ltd.

Scientific Reports volumen 13, Número de artículo: 9280 (2023) Citar este artículo

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Se presentan los resultados de las mediciones de la potencia termoeléctrica de redes de nanocables interconectados de 45 nm de diámetro que consisten en Fe puro, FeCu diluido y aleaciones de FeCr y multicapas de Fe/Cu. Los valores de termopotencia de los nanocables de Fe son muy cercanos a los que se encuentran en los materiales a granel, a todas las temperaturas estudiadas entre 70 y 320 K. Para el Fe puro, la termopotencia de difusión a temperatura ambiente, se estima en alrededor de − 15 \(\upmu\)V /K de nuestros datos, es suplantado en gran medida por la contribución positiva estimada de arrastre del magnón, cercana a 30 \(\upmu\)V/K. En las aleaciones diluidas de FeCu y FeCr, se encuentra que la termopotencia de arrastre del magnón disminuye con el aumento de la concentración de impurezas hasta alrededor de 10 \(\upmu\)V/K con un contenido de impurezas de 10\(\%\). Si bien la termopotencia de difusión casi no cambia en las redes de nanocables de FeCu en comparación con el Fe puro, se reduce fuertemente en los nanocables de FeCr debido a los cambios pronunciados en la densidad de los estados de los electrones de espín mayoritario. Las mediciones realizadas en nanocables multicapa de Fe (7 nm)/Cu (10 nm) indican una contribución dominante de la difusión del portador de carga a la energía térmica, como se encontró previamente en otras multicapas magnéticas, y una cancelación del efecto de arrastre del magnón. Los efectos de magnetorresistencia y magneto-Seebeck medidos en nanocables multicapa de Fe/Cu permiten la estimación del coeficiente de Seebeck dependiente del espín en Fe, que es de aproximadamente − 7,6 \(\upmu\)V/K a temperatura ambiente.

En los metales ferromagnéticos, los electrones son dispersados por ondas de espín. Cuando estos materiales se someten a un gradiente de temperatura, una corriente magnónica fluye desde la región caliente a la región fría, interactuando con el sistema electrónico. Similar a la dispersión por fonones que conduce a efectos de arrastre de fonones, la interacción electrón-magnón puede producir efectos de arrastre de magnón que contribuyen positivamente al coeficiente de Seebeck. La potencia termoeléctrica absoluta de un material magnético viene dada aproximadamente por la suma de tres aportes independientes:

donde \(S_\text {d}\) es la parte convencional de difusión de electrones, \(S_\text {p}\) es la contribución de arrastre de fonones y \(S_\text {md}\) es el magnón -Contribución de arrastre. La termopotencia de difusión en un metal surge del desequilibrio de la distribución de Fermi-Dirac de los electrones causado por un gradiente térmico. De acuerdo con la fórmula de Mott1 se puede escribir:

donde e es la carga electrónica elemental, \(\lambda (\varepsilon )\) es el camino libre medio de los electrones en una superficie de Fermi de área \(\Sigma\), y las derivadas se evalúan a la energía de Fermi. La termopotencia de difusión es, por tanto, muy sensible tanto a los cambios en la estructura electrónica como a los mecanismos que dispersan los electrones. A partir de trabajos anteriores, se encontró que la teoría de magnon-drag sigue de cerca la de phonon-drag1 y que \(S_\text {md}\) se puede expresar como1,2,3

donde \(\tau _\text {em}\) es el tiempo de dispersión de las colisiones magnón-electrón, \(\tau _\text {m}\) el tiempo total de relajación de la cantidad de movimiento para los magnones, n la densidad electrónica y \ (C_\text {m}\) la capacidad calorífica específica del magnón por unidad de volumen. A pesar del trabajo experimental y teórico llevado a cabo en las últimas décadas sobre diferentes materiales, todavía es difícil obtener evidencia experimental de la existencia de efectos de arrastre magnónico. Una de las razones es que la separación de la energía termoeléctrica en sus diferentes componentes es relativamente compleja. En un trabajo pionero, Blatt et al.4 midieron la termopotencia en el hierro en un amplio rango de temperatura y concluyeron que en el Fe, el arrastre del magnón juega un papel dominante. Aunque se espera que el arrastre magnónico se reduzca progresivamente por el campo magnético externo, se han obtenido pocos resultados experimentales que muestren efectos de amplitudes relativamente pequeñas2,5. Los estudios posteriores sobre películas delgadas y hierro a granel y aleaciones basadas en Fe han resaltado la contribución significativa del arrastre de magnón a la termoenergía3,6,7. Además, la evidencia del efecto de arrastre del magnón en los cables de NiFe se proporcionó mediante mediciones realizadas en un dispositivo similar a una termopila8. También se ha propuesto un mecanismo de transferencia de espín para termoenergía de arrastre de magnones en ferromagnetos conductores a granel9. Más recientemente, se ha informado de una gran contribución de arrastre de magnón a la energía térmica en MnTe10 dopado con Li antiferromagnético. Además, se ha estudiado teóricamente el efecto termoeléctrico de arrastre magnon en ferroimanes con estructura skyrmion11. Además, la aparición de la caloritrónica de espín y los nuevos efectos asociados con el acoplamiento entre las corrientes de carga, espín y calor ha creado un nuevo interés en el estudio de la termoelectricidad en heteroestructuras ferromagnéticas. Entre estos, el efecto de espín Seebeck resultante de la interacción entre la corriente de espín magnónico inducida térmicamente en el ferromagnético y la generación de un voltaje Hall de espín (inverso) en un metal normal adyacente ha recibido especial atención12,13,14. Por otro lado, los nanohilos ferromagnéticos obtenidos por deposición electroquímica utilizando plantillas nanoporosas han recibido mucha atención en las últimas décadas porque este enfoque de fabricación es muy versátil, lo que permite el estudio de diferentes sistemas de nanohilos magnéticos, como nanohilos individuales, conjuntos de nanohilos paralelos y redes interconectadas de nanocables15,16,17,18,19,20,21. Además, este enfoque de síntesis permite la fabricación sencilla de aleaciones magnéticas de composición controlada, así como sistemas multicapa donde la corriente fluye perpendicular al plano de las capas (configuración CPP), que es una geometría adecuada para investigar las propiedades de transporte magnético gigante16,22 ,23,24. Las redes de nanocables interconectados son especialmente adecuadas para las mediciones de energía térmica. De hecho, en este sistema, las corrientes eléctricas y térmicas fluyen globalmente en el plano de la película cruzada de nanocables siguiendo caminos en zigzag a lo largo de los ejes de los nanocables25,26. Esta configuración reduce en gran medida los problemas de resistencia al contacto térmico, una fuente importante de error cuando el gradiente térmico se establece en la dirección fuera del plano de las membranas nanoporosas que contienen conjuntos de nanocables paralelos, debido a la delgadez de las plantillas porosas. Los efectos magneto-Seebeck gigantes recientemente informados en multicapas magnéticas hechas de redes de nanocables han hecho posible extraer parámetros caloritrónicos de espín fundamentales, como los coeficientes de Seebeck dependientes del espín, y realizar interruptores termoeléctricos activados magnéticamente25,27,28.

Aquí, determinamos las contribuciones respectivas de la termopotencia de difusión y arrastre de magnón en redes de nanocables interconectados de 45 nm de diámetro (ver Fig. 1a) hechas de Fe puro, aleaciones diluidas de FeCu y FeCr y multicapas de Fe / Cu. Los resultados de las mediciones realizadas en función de la temperatura, el campo magnético y la concentración de impurezas se comparan con los obtenidos previamente en materiales a granel. El análisis destaca las influencias de la naturaleza y la concentración de las impurezas y la nanoestructuración en las contribuciones de la difusión del portador de carga y el arrastre del magnón a la termoenergía en el hierro y sus aleaciones.

Termoenergía de redes NW interconectadas basadas en Fe. ( a ) Diferencia en el ancho de distribución de Fermi-Dirac en los extremos frío y caliente de la muestra que causa la termopotencia de difusión y los esquemas del efecto de arrastre de magnón en nanocables magnéticos interconectados. (b) Configuración del dispositivo para la medición del coeficiente de Seebeck en la película de la red NW interconectada; el campo magnético B está a lo largo de la dirección en el plano de la película CNW. ( c, d ) Imágenes SEM a dos aumentos de los NW de Fe interconectados autosoportados que muestran la vista superior de la red CNW con un diámetro de 45 nm y una densidad de empaquetamiento de 20 \ (\% \).

Las membranas porosas de policarbonato (PC) con poros interconectados se fabricaron exponiendo una película de PC de 22-\(\upmu\)m de espesor a un proceso de irradiación de dos pasos29,30. La topología de las membranas se definió exponiendo la película a un primer paso de irradiación en dos ángulos fijos de − 25\(^\circ\) y \(+\)25\(^\circ\) con respecto al eje normal. del plano de la película. Después de rotar la película de PC, en el plano 90\(^\circ\), el segundo paso de irradiación tuvo lugar con el mismo flujo de irradiación angular fijo para finalmente formar una red de nanocanales tridimensional (3D). Luego, las huellas latentes se grabaron químicamente siguiendo un protocolo informado anteriormente31 para obtener membranas porosas 3D con poros de 45 nm de diámetro y porosidad volumétrica de \(20\%\). A continuación, las plantillas de PC se recubrieron por un lado usando un evaporador de haz de electrones con una bicapa metálica de Cr (3 nm)/Au (400 nm) para que sirviera como cátodo durante la deposición electroquímica. Cada red de nanocables cruzados (CNW) llena parcialmente la membrana de PC porosa 3D, normalmente alrededor del \(50\%\) del volumen total de poros. Las redes NW de Fe puro se sintetizaron a temperatura ambiente en el modo potenciostático utilizando un electrodo de referencia Ag/AgCl y un contraelectrodo de Pt a partir de una solución de electrolito compuesta por 0,5 M FeSO\(_4\)·7 H\(_2\)O \( +\) 0,485 MH\(_3\)BO\(_3\). El pH de acidez de la solución a base de Fe se fijó en 2 y se utilizó un potencial de depósito de -1,2 V. Se cultivaron redes NW de aleación de FeCu diluido con un contenido de Cu \(\le\) 10\(\%\) agregando entre 5 y 55 mM de CuSO\(_4\)·5H\(_2\)O en una solución electrolítica que contiene 0,5 M FeSO\(_4\)·7 H\(_2\)O \(+\) 0,485 MH\(_3\)BO\(_3\). Los NW de aleación de FeCr interconectados (contenido de Cr \(\le\) 10 at. \(\%\)) se obtuvieron agregando entre 5 y 50 mM de CrCl\(_3\)·4 H\(_2\)O en un solución electrolítica que contiene 0,5 M de FeSO\(_4\)·7 H\(_2\)O y 0,485 MH\(_3\)BO\(_3\). El potencial de deposición fue \(-1.2\) V para las redes NW de FeCu y FeCr. Además, se fabricaron nanocables multicapa (ML) de Fe/Cu a partir de un baño de sulfato único utilizando una técnica de electrodeposición pulsada en el modo potenciostático como se describió anteriormente25,32. La composición del electrolito fue 1,2 M FeSO\(_4\)·7 H\(_2\)O \(+\) 6 mM CuSO\(_4\)·5 H\(_2\)O \(+\) 0,485 MH \(_3\)BO\(_3\) \(+\) 0,45 M (NH\(_4\))\(_2\)SO4. El pH estaba alrededor de 3 (sin ajustar). Las capas ricas en Fe y Cu se depositaron a -1,2 V y -0,4 V frente al electrodo de referencia Ag/AgCl, respectivamente. Usando estas condiciones experimentales para la deposición electroquímica y siguiendo un procedimiento descrito en otra parte16, las tasas de deposición de cada metal se determinaron previamente a partir del tiempo de llenado de poros. De acuerdo con esta calibración, el tiempo de depósito se ajustó a 200 ms y 25 s para las capas de Fe y Cu, lo que llevó aproximadamente a una pila multicapa de Fe (7 nm)/Cu (10 nm) formada por 400 bicapas. La multicapa Fe/Cu solo llena parcialmente la membrana porosa. Las mediciones de termopotencia y magnetorresistencia de las redes ferromagnéticas de CNW se realizaron en función de la temperatura utilizando configuraciones caseras, como se describe en otra parte25,27. Para realizar mediciones de transporte eléctrico y termoeléctrico, el cátodo se eliminó localmente mediante grabado con plasma para crear una configuración de dos sondas (Fig. 1b). Los contactos eléctricos se realizan con pintura Ag sobre los electrodos metálicos. Las dimensiones típicas de las muestras de película CNW son 10 mm de largo, 2 mm de ancho y 0,022 mm de espesor. En este sistema, la corriente se inyecta en la dirección macroscópica del plano de la película a través de la red de NW gracias al alto grado de conectividad eléctrica de los CNW. Los valores típicos de resistencia de las muestras preparadas están en el rango de algunas decenas de ohmios. Para cada muestra, la potencia de entrada se mantuvo por debajo de 0,1 \(\upmu\)W para evitar el autocalentamiento, y la resistencia se midió dentro de su rango de resistencia óhmica con una resolución de una parte en 10\(^{5}\) . Como se describió en trabajos anteriores25,27, el coeficiente de Seebeck se midió uniendo un extremo de la muestra al portamuestras de cobre usando pintura plateada y un calentador resistivo en el otro extremo. Los cables de voltaje estaban hechos de alambres delgados de Chromel P, y la contribución de los cables a la potencia termoeléctrica medida se sustrajo utilizando los valores recomendados para la potencia térmica absoluta de Chromel P. El gradiente de temperatura se controló con un diferencial tipo E de diámetro pequeño par termoeléctrico. En las mediciones se utilizó una diferencia de temperatura típica de 1 K. Las mediciones eléctricas y termoeléctricas se realizaron al vacío. Para Fe/Cu ML NW, la variación magnética de la resistencia y el coeficiente de Seebeck se mide mediante el barrido de un campo magnético externo entre - 8 y 8 kOe a lo largo de la dirección en el plano de las películas CNW. Por otro lado, para FeCu y FeCr NW, las mediciones de termopotencia se realizaron con un campo magnético cero, ya que estos materiales exhiben efectos magneto-Seebeck de menos de 0.1\(\%\) a \(H =\) 8 kOe. La temperatura de las muestras se puede variar de 10 a 320 K. La estructura NW interconectada se caracterizó utilizando un microscopio electrónico de barrido de emisión de campo (FE-SEM) después de la disolución química de la plantilla de polímero. Las redes NW forman una réplica exacta de la película porosa prístina 3D y se descubrió que eran mecánicamente estables y autosuficientes, como se ilustra en las imágenes SEM que se muestran en la Fig. 1c, d. La espectroscopia de rayos X de energía dispersiva (EDX) ha proporcionado la composición química de los NW de aleación diluida a base de Fe, expresada como porcentaje atómico en este trabajo. Para las multicapas de Fe/Cu, la impureza de Cu se incorpora solo en un contenido muy limitado (menos del 5\(\%\)) en las capas de hierro, según lo evaluado también por el análisis EDX.

La Figura 2a muestra la evolución de la temperatura entre 70 y 320 K de la termopotencia de varias redes de nanocables hechas de aleaciones puras de Fe, Fe\(_{100-x}\)Cu\(_x\) (con \(x =\) 2 , 7, 10) y una multicapa Fe(7 nm)/Cu(10 nm). Para los nanocables de Fe puro, los valores de termopotencia son positivos y muestran un máximo de 16 \(\upmu\)V/K alrededor de \(T =\) 200 K. En general, parece que la introducción de impurezas de Cu en Fe conduce a una reducción de la termopotencia total medida que incluso se vuelve negativa para Fe\(_{90}\)Cu\(_{10}\) NWs en casi todo el rango de temperatura (\(\sim\) − 7 \(\upmu\ )V/K a 300 K). Para NW multicapa de Fe (7 nm)/Cu (10 nm), la termopotencia medida es negativa y varía casi linealmente con la temperatura. Además, los resultados experimentales obtenidos en CNW de Fe de 45 nm de diámetro son muy similares a los informados previamente para hierro a granel4,33, como se muestra en la Fig. 2b. Esta correspondencia indica que la contribución del arrastre de fonones a la termopotencia es insignificante en Fe porque este componente se ve muy afectado por la nanoestructuración, como se demostró recientemente para el cobalto poroso3. Por lo tanto, parece que solo la difusión de electrones y las contribuciones de arrastre de magnones de la energía térmica deben tenerse en cuenta para describir las propiedades termoeléctricas en Fe, como se destacó anteriormente en el trabajo pionero de Blatt4. Los datos de alta temperatura en la Fig. 2b muestran un decaimiento casi lineal de S hasta alrededor de 500 K, con una pendiente \(\alpha\) \(\sim\) − 0.05 \(\upmu\)V/K\ (^2\). Curiosamente, la misma relación lineal se observa por encima de T \(\sim\) 200 K en nanocables formados a partir de aleaciones de FeCu diluidas (ver Fig. 2a) con una pendiente similar a la obtenida en Fe a granel, como se muestra en la Fig. 2c. Esta tendencia es corroborada por resultados previos obtenidos en aleaciones a granel diluidas de FeCo y FePt con un contenido de impurezas inferior a 10\(\%\) en el mismo rango de temperatura4,7, también informado en la Fig. 2c, que muestra que las pendientes para todas estas aleaciones de Fe Las aleaciones basadas en aleaciones corresponden aproximadamente a \(\alpha\) \(\sim\) − 0,05 ± 0,01 \(\upmu\)V/K\(^2\).

Coeficiente Seebeck medido de redes de nanocables hechas de hierro puro y aleaciones diluidas a base de hierro. ( a ) Dependencia de la temperatura de la termopotencia S de las redes NW de 45 nm de diámetro hechas de Fe puro, aleaciones FeCu ricas en Fe y multicapa Fe (7 nm) / Cu (10 nm). ( b ) Comparación entre las curvas S (T) obtenidas en nanocables de Fe puro, Fe a granel y aleaciones diluidas a base de Fe. (c) Valores estimados de la pendiente \(\alpha\) de la descomposición lineal de S(T) para T \(\ge\) 200 K para Fe a granel y aleaciones diluidas a base de Fe con un contenido de impurezas inferior a 10\( \%\). El área sombreada muestra los valores de \(\alpha\) en el rango − 0.05 ± 0.01 \(\upmu\)V/K\(^2\).

La Figura 3a muestra la termopotencia \(S_\text {md}\) para Fe y Fe\(_{100-x}\)Cu\(_x\) dependiente de la temperatura obtenida al restar la contribución difusiva a la termopotencia medida. En general, estos resultados indican que la termopotencia positiva de arrastre de magnón, que alcanza el valor estimado de 30 \(\upmu\)V/K a temperatura ambiente (RT) en hierro puro, disminuye progresivamente como resultado del aumento del contenido de impurezas. en Fe, mientras que la termopotencia de difusión se ve poco afectada en estas aleaciones diluidas. Por otro lado, es muy probable que la contribución del arrastre del magnón a la termopotencia sea insignificante en los CNW multicapa de Fe/Cu (ver Fig. 2a), no solo por la presencia de un pequeño porcentaje de impurezas de Cu en el nm. -gruesas capas ferromagnéticas sino también por la evolución lineal de la termopotencia medida con la temperatura. Debido a la configuración de corriente perpendicular al plano (CPP) de la multicapa Fe/Cu, \(S_\text {Fe/Cu}\) está determinada principalmente por la termopotencia del metal ferromagnético, que es significativamente mayor que la de Cu, como ya se demostró en estudios previos sobre multicapas de Co/Cu, CoNi/Cu y NiFe/Cu27. De hecho, el coeficiente de Seebeck de la multicapa Fe/Cu en la dirección perpendicular a las capas se puede expresar a partir de las propiedades de transporte correspondientes usando las reglas de Kirchhoff como27,34

Aquí \(S_\text {Fe}\), \(S_\text {Cu}\) y \(\rho _\text {Fe}\), \(\rho _\text {Cu}\) representan el termopotencia y la resistividad eléctrica de Fe y Cu y \(\gamma =\) \(t_\text {Fe}\)/\(t_\text {Cu}\) es la relación de espesor de las capas de Fe y Cu. De la ecuación. (4), usando el valor experimental en RT para multicapa de Fe/Cu con \(\gamma\) = 0.7 (S \(\sim\) − 11 \(\upmu\)V/K), y los valores generales para \(S_\text {Cu}\), \(\rho _\text {Fe}\) y \(\rho _\text {Cu}\), estimamos el valor de \(S_\text {Fe} \) \(\sim\) − 14,5 \(\upmu\)V/K en T = 300 K. Además, la termopotencia del hierro evaluada de esta manera depende poco del valor exacto de \(\gamma\). De hecho, los valores de RT para \(S_\text {Fe}\) son − 15,5 \(\upmu\)V/K y − 13,5 \(\upmu\)V/K para \(\gamma\) = 0,5 y \(\gamma\) = 1, respectivamente. Como era de esperar, la termopotencia de difusión de Fe deducida de la ecuación. (4) es más negativo que el valor medido en la multicapa Fe/Cu ya que la termopotencia del cobre elemental es positiva (1.8 \(\upmu\)V/K a T = 300 K). Vale la pena señalar que esta estimación de \(S_\text {Fe}\) coincide notablemente bien con la obtenida en RT usando el valor promedio de \(\alpha\) extraído de los datos de la Fig. 2c. En general, nuestro análisis muestra que la termopotencia de difusión es negativa en Fe, como también lo es en Co y Ni, aunque estos otros 2 metales tienen valores absolutos más altos, cerca de − 30 \(\upmu\)V/K y − 20 \ (\upmu\)V/K en T = 300 K, respectivamente1,3,35,36.

Energía térmica de arrastre magnético de hierro puro y nanocables de aleación diluida a base de hierro. (a) Dependencia de la temperatura de la termopotencia \(S_\text {md}\) de arrastre de magnón estimada de las redes NW hechas de Fe puro y aleaciones de FeCu diluidas y de Fe a granel a baja temperatura (símbolos abiertos de 33). Todos los datos se obtuvieron restando la misma contribución lineal negativa \(\alpha T\) (con \(\alpha = -0.05 \pm 0.01\, \upmu\)V/K\(^2\)) a la medida termopoder. La línea discontinua es el resultado del cálculo con la ecuación. (2) que lleva a \(S_\text {md}\) \(=\) \(\beta T^{3/2}\) con \(\beta \sim\) 0.018 \(\upmu\)V /K\(^{5/2}\). (b) Evolución de los valores estimados de \(S_\text {md}\) a temperatura ambiente para varias aleaciones diluidas a base de Fe: FeCu NWs (trabajo actual), FeCo7 y FePt4.

Todas las curvas \(S_\text {md}\)(T) de la Fig. 3a muestran un aumento monótono con la temperatura seguido de una tendencia hacia la saturación o un pico amplio. La saturación o el máximo en la variación de temperatura de la termopotencia magnon-drag se produce a menor temperatura cuanto mayor sea el contenido de Cu en la aleación. Mientras que para el Fe puro, la saturación ocurre alrededor de RT, aparece tan pronto como 150 K para la muestra de Fe\(_{90}\)Cu\(_{10}\). Los símbolos abiertos en la Fig. 2a corresponden a la evolución a baja temperatura de la termoenergía de arrastre de magnón en Fe a granel, obtenida al restar el mismo componente lineal negativo \(-\alpha T\) de los datos experimentales en33. En la Fig. 3a, también se muestra que los datos siguen la ley \(T^{3/2}\) predicha para la termopotencia magnon-drag que, de acuerdo con la ecuación. (3), se puede expresar como2,3

siendo \(k_\text {B}\) la constante de Boltzmann, D la rigidez de la onda de espín y \(L(0) =\) 4,45. Suponiendo que los magnones se dispersan predominantemente por electrones, es decir, el factor (1 \(+\) \(\tau _\text {em} / \tau _\text {m}\)) está cerca de 13,7, la línea discontinua La línea en la Fig. 3a representa el cálculo usando la ecuación. (5) con \(D =\) 245 meV \(\mathring{A}^2\), de acuerdo con los valores reportados en la literatura37,38. Por tanto, la ecuación (5) predice un aumento en la forma \(\beta T^{3/2}\) al aumentar la temperatura con \(\beta \sim\) 0,018 \(\upmu\)V/K\(^{ 5/2}\), que también está cerca del valor de \(\beta \sim\) 0.016 \(\upmu\)V/K\(^{5/2}\) informado previamente por Blatt4. Además, debe tenerse en cuenta que la termopotencia de arrastre de magnón de los nanocables de Fe de 45 nm de diámetro por encima de \(T =\) 75 K está perfectamente en línea con los datos obtenidos sobre Fe a granel en el rango de baja temperatura. La figura 3b muestra la evolución de la termopotencia \(S_\text {md}\) de arrastre de magnón a temperatura ambiente en función del contenido de impurezas en las aleaciones de FeCu, FeCo y FePt. Una vez más, los datos de esta figura se obtuvieron restando los valores experimentales de un valor único de − 15 \(\upmu\)V/K correspondiente a la termopotencia de difusión común para todas estas aleaciones diluidas a base de hierro evaluadas en \(T = \) 300 K. Aunque los valores difieren algo entre los diferentes tipos de aleaciones, se puede observar la misma tendencia. La termopotencia de magnon-drag se reduce progresivamente a medida que aumenta el contenido de impurezas, desde un valor cercano a 30 \(\upmu\)V/K en Fe puro hasta valores cercanos a 10 \(\upmu\)V/K para Fe\(_ Aleaciones de {90}\)Cu\(_{10}\) y Fe\(_{90}\)Co\(_{10}\). A pesar del trabajo teórico limitado que describe la dispersión de las ondas de espín por los defectos39,40, es probable que la reducción de la termoenergía de arrastre de magnones tanto en el hierro a granel como en nanocables se pueda atribuir a un aumento en la dispersión de impurezas de magnones.

La Figura 4 muestra la evolución de la temperatura entre 70 y 320 K de la termopotencia de FeCr NWs para concentraciones de Cr hasta 10\(\%\). Los resultados obtenidos para estas aleaciones diluidas de FeCr son profundamente diferentes de los discutidos previamente en las Figs. 2 y 3. Por un lado, la reducción de S tras la introducción de impurezas de Cr es significativamente menor que para los otros elementos de impurezas y la termopotencia permanece positiva a todas las temperaturas incluso para el Fe\(_{90}\)Cr\ (_{10}\) muestra. Además, para concentraciones bajas de Cr (\(x =\) 0,6 y 1,5), incluso hay un aumento significativo en S en comparación con Fe puro en el rango de alta temperatura, por ejemplo, S aumenta de \(\sim\) 12 \( \upmu\)V/K en Fe puro a \(T =\) 320 K a \(\sim\) 14 \(\upmu\)V/K en Fe\(_{99.4}\) Cr\(_ {0.6}\). Las diferencias muy marcadas con FeCu NW también se ilustran en la Fig. 4b, c. La Figura 4b muestra la variación del termopoder RT en función de la concentración de impurezas para ambos tipos de aleaciones, donde se puede observar una disminución mucho mayor del termopoder para las aleaciones de FeCu en comparación con las aleaciones de FeCr. La Figura 3c muestra los cambios contrastantes de los máximos en las curvas S (T) experimentales para NW de aleación de FeCu y FeCr. Los resultados de la Fig. 4c muestran que el máximo en la curva S(T) para Fe puro en \(T =\) 180 K cae a \(T =\) 100 K para Fe\(_{90}\)Cu \(_{10}\) mientras que para las aleaciones de FeCr el aumento máximo aumenta al aumentar el contenido de Cr y alcanza alrededor de RT para Fe\(_{90}\)Cr\(_{10}\).

Características termoeléctricas de nanohilos de aleación de FeCr diluido. ( a ) Dependencia de la temperatura de la potencia térmica S de los NW de aleación de FeCr diluidos en comparación con los NW de Fe puro. ( b ) Variación del coeficiente RT Seebeck de FeCr y FeCu NWs en función del contenido de impurezas. (c) Evolución de los máximos en las curvas S(T) para las aleaciones FeCu y FeCr vs contenido de impurezas. (d) Comparación entre la variación de la termopotencia de difusión estimada \(S_\text {d}\) de FeCr NWs en función del contenido de Cr y el coeficiente Seebeck total medido de NiCr y CoCr NWs de41. Todos los datos en (d) están a temperatura ambiente.

Este comportamiento contrastante para aleaciones diluidas de FeCr se origina en una fuerte modificación de la termopotencia de difusión, de acuerdo con resultados previos obtenidos en CoCr y NiCr NWs41. De hecho, como se muestra en la Fig. 4d, el coeficiente Seebeck medido de NiCr en RT cambia repentinamente de signo negativo (− 20 \(\upmu\)V/K para Ni puro) a valores positivos relativamente grandes con la adición de impurezas de Cr en Ni (18 \(\upmu\)V/K para el Ni\(_{93}\)Cr\(_{7}\)). De manera similar, para los CNW de CoCr, la termopotencia medida en RT cae rápidamente de − 28 \(\upmu\)V/K para Co puro a valores negativos mucho más pequeños que se acercan a −5 \(\upmu\)V/K para Co\(_{ 95}\)Cr\(_{5}\) CNW (ver Fig. 4d). Estos resultados pueden explicarse sobre la base de un estado ligado virtual que pasa por el nivel de Fermi en la banda de espín ascendente, de modo que el espín minoritario domina la conducción eléctrica42,43,44. Creemos que estos resultados obtenidos en las redes NW hechas de aleaciones diluidas de FeCr también son consistentes con cambios pronunciados en la densidad de estados para la mayoría de los electrones de espín. Usando un rango de temperatura muy estrecho entre 250 y 320 K, hemos intentado extraer para cada una de las curvas S(T) obtenidas en FeCr NWs la pendiente de la disminución de la termopotencia y reportar la evolución de la contribución de la termopotencia de difusión así estimada en RT como función de la concentración de Cr. A pesar de la incertidumbre relativamente alta en los valores estimados de la difusión termoeléctrica, en la Fig. 4d se desprende que el comportamiento general de los CNW diluidos de aleación de FeCr está muy de acuerdo con los obtenidos previamente para los CNW de NiCr y CoCr41. Además, suponiendo que la termopotencia de difusión es insignificante para Fe\(_{90}\)Cr\(_{10}\) CNW, como se sugiere en la Fig. 4d, la curva S(T) obtenida para esta aleación (ver Fig. 4a) está dominada por el componente de arrastre magnónico en todo el rango de temperatura. Además, la termopotencia en RT (alrededor de 10 \(\upmu\)V/K) coincide notablemente bien con la contribución de magnon-drag estimada para Fe\(_{90}\)Cu\(_{10}\) y Fe \(_{90}\)Co\(_{10}\) aleaciones que se muestran en la Fig. 3b. Los resultados obtenidos en los CNW de FeCr refuerzan la consistencia general de nuestro análisis sobre las contribuciones respectivas de la difusión de electrones y el arrastre de magnón a la termoenergía en aleaciones de hierro diluido y hierro puro.

La Figura 5a muestra las mediciones de magnetorresistencia (MR) y magneto-termoeléctrica (MTP) de RT para la red ML NW de Fe (7 nm)/Cu (10 nm). Aquí, MR(H) \(=\) (\(R(H) - R_\text {sat})/R_{0}\), siendo R(H) la resistencia en un valor de campo magnético externo dado H , \(R_\text {sat}\) la resistencia en el campo de saturación y \(R_{0}\) la resistencia en \(H =\) 0. De manera similar, MTP(H) \(=\) ( \(S(H) - S_\text {sat})/S_{0}\), con S(H) el coeficiente de Seebeck en un valor de campo magnético externo dado H, \(S_\text {sat}\) el coeficiente de Seebeck en el campo de saturación, y \(S_{0}\) el coeficiente de Seebeck en \(H =\) 0. Debido a los valores negativos del coeficiente de Seebeck en multicapas de Fe/Cu, los valores de MTP también son negativos. Como se muestra en la Fig. 5a, el efecto MTP (\(\sim\) 16\(\%\)) en RT es aproximadamente 4 veces mayor que el correspondiente efecto MR (\(\sim\) 4\(\%\ )). Esto contrasta con las mediciones realizadas anteriormente en las redes 3D NiCo/Cu y Co/Cu NW, donde las amplitudes de los efectos MR y MTP son similares en RT25,26. Sin embargo, se encontró un efecto MTP mucho mayor en relación con el efecto MR en las redes NiFe/Cu NW con baja concentración de Fe en la aleación45. La Figura 5b muestra la dependencia de la temperatura de las relaciones MR y MTP para los NW de Fe / Cu interconectados. Como se ve, la relación MR muestra un aumento monótono antes de alcanzar una meseta en MR \(\sim\) 11\(\%\) a bajas temperaturas. Esto es de esperar debido a la saturación de la resistividad a bajas temperaturas y la desaparición del efecto de mezcla de espín. Por otro lado, el valor de −MTP muestra un aumento pronunciado con la disminución de la temperatura, con valores superiores a 30\(\%\) alrededor de \(T =\) 100 K. Este comportamiento también es consistente con mediciones previas de dependencia de la temperatura del MTP para redes NiFe/Cu ML NW27.

Magneto-termoenergía gigante en redes de nanocables Fe/Cu. (a) Curvas de magnetorresistencia a temperatura ambiente (lado izquierdo, en azul) y magneto-Seebeck (lado derecho, en naranja) obtenidas mediante el barrido de un campo magnético externo a lo largo de la dirección en el plano de un Fe(7 nm)/Cu(10 nm) red NW multicapa. (b) Variación con la temperatura de las relaciones MR y MTP. (c) Variación lineal de \(\Delta S(H) = S(H) - S_\text {AP}\) frente a \(\Delta G = 1/R(H) - 1/R_\text {AP }\) a diferentes temperaturas medidas, lo que ilustra las características de Gorter-Nordheim para la muestra interconectada de Fe/Cu NW (Ec. 6). El área sombreada muestra la incertidumbre de los datos. (d) Variación de temperatura de los coeficientes Seebeck medidos en campos aplicados cero \(S_\text {AP}\) y en campos magnéticos saturados \(S_\text {P}\) junto con los correspondientes coeficientes Seebeck dependientes del espín calculados \ (S_\flecha arriba\) y \(S_\flecha abajo\) utilizando las Ecs. (9) y (10). Las barras de error reflejan la incertidumbre de las mediciones eléctricas y de temperatura y se establece en dos veces la desviación estándar, reuniendo el 95\(\%\) de la variación de datos.

El hecho de que la termoenergía esté dominada por la difusión de electrones en las redes Fe/Cu ML NW también está respaldado por la variación lineal entre el coeficiente de Seebeck dependiente del campo S(H) y el inverso de la resistencia dependiente del campo 1/R(H) , como se muestra en la Fig. 5c a algunas temperaturas seleccionadas. Estas curvas corresponden a diagramas de Gorter-Nordheim para la termoenergía de difusión en metales y aleaciones1. En el caso de multicapas magnéticas, la relación de Gorter-Nordheim se puede escribir como25,46:

donde A \(=\) \((S_{0}R_{0} - S_\text {sat}R_\text {sat})/(R_{0} - R_\text {sat})\) y B \(=\) \(R_{0}R_\text {sat} (S_\text {sat} - S_{0})/(R_{0} - R_\text {sat})\). Se han informado previamente características similares para redes interconectadas de Co/Cu, Co\(_{50}\)Ni\(_{50}\)/Cu y NiFe/Cu NW25,26,27.

Usando el modelo simple de resistencia en serie de dos corrientes para el transporte perpendicular de electrones a través de capas múltiples magnéticas y suponiendo que las capas de la pila de capas múltiples son delgadas en comparación con las longitudes de difusión de espín (límite SDL largo), las termopotencias \(S_\text {AP}\) y \(S_\text {P}\) para configuraciones antiparalelas (AP) y paralelas (P) vienen dadas por46,47

donde \(\rho _\uparrow\), \(\rho _\downarrow\) y \(S_\uparrow\) , \(S_\downarrow\) son resistividades separadas y coeficientes de Seebeck para canales de espín mayoritarios y minoritarios. Por lo tanto, usando las Ecs. (7) y (8), los coeficientes de Seebeck para los electrones spin-up y spin-down se pueden escribir como25

donde \(\beta = (\rho _\downarrow - \rho _\uparrow )/(\rho _\downarrow + \rho _\uparrow )\) indica el coeficiente de asimetría de espín para la resistividad. Los efectos de magnetorresistencia gigante (GMR) de CPP se observan en los NW de Fe / Cu, como se ilustra en la Fig. 5a. Para un sistema CPP-GMR con espesores de capa individuales cercanos a 10 nm, se encontró que la contribución de la dispersión masiva es significativamente mayor que la contribución de la dispersión de la interfaz16, de modo que MR \(\sim \beta ^2\) donde MR \( = (R_\text {AP}-R_\text {P})/R_\text {AP}\) con \(R_\text {AP}\) y \(R_\text {P}\) la resistencia eléctrica para los arreglos antiparalelo (o aleatorio en el límite SDL largo48) y paralelo, respectivamente. La Figura 5d muestra las evoluciones de temperatura de \(S_\text {AP}\), \(S_\text {P}\), \(S_\uparrow\) y \(S_\downarrow\) para NW de Fe/Cu interconectados . A temperatura ambiente, los valores estimados son \(\beta \approx\) 0.21, \(S_\uparrow = -\) 14.2 \(\upmu\)V/K y \(S_\downarrow = -\)6.6 \( \upmu\)V/K. Por debajo de RT, los diversos coeficientes de Seebeck disminuyen casi linealmente con la disminución de la temperatura, lo que también es indicativo de que la termoenergía de difusión es el mecanismo dominante. Se obtuvieron resultados similares en las redes Co/Cu, CoNi/Cu y NiFe/Cu ML NW25,27,49. Del análisis, el valor de RT estimado para (\(S_\uparrow - S_\downarrow\)) de − 7.6 \(\upmu\)V/K para Fe/Cu NWs es similar al informado previamente para Co/Cu26 y NW de CoNi/Cu25, aunque es mucho más pequeño que el NW multicapa de NiFe/Cu con una cantidad baja de contenido de Fe en la aleación (\(S_\uparrow - S_\downarrow\) \(\sim\) − 20 \(\upmu\ )V/K a temperatura ambiente para Ni\(_{97}\)Fe\(_{3}\)/Cu NWs, ver 45).

En este trabajo, determinamos las contribuciones respectivas de arrastre de magnón y difusión térmica a la termopotencia de nanocables de Fe puro y nanocables basados en aleaciones diluidas de FeCu y FeCr que tienen concentraciones de Cu y Cr en el rango de 1 a 10 por ciento atómico. Las redes de nanocables ferromagnéticos interconectados se cultivaron mediante electrodeposición dentro de membranas de polímero poroso 3D. También se realizaron mediciones dependientes de la temperatura en una muestra de nanocables multicapa de Fe (7 nm)/Cu (10 nm) que presentaba una magnetorresistencia gigante y efectos magneto-Seebeck gigantes. La multicapa Fe/Cu se obtuvo mediante un proceso de electrodeposición pulsada a partir de una solución monoelectrolítica. Todas las mediciones se realizaron en la dirección del plano de la película, limitando las corrientes eléctricas y térmicas a lo largo de los segmentos NW de la red NW interconectada. La termopotencia de Fe NWs de 45 nm de diámetro muestra los mismos valores positivos y dependencia de la temperatura que el hierro a granel con un máximo en la curva S(T) alrededor de \(T =\) 200 K y un valor de 14 \(\upmu\)V /K a temperatura ambiente. La introducción de impurezas de cobre conduce a una fuerte disminución en la termopotencia total medida que se vuelve negativa para la aleación de Fe\(_{90}\)Cu\(_{10}\). Los resultados obtenidos con FeCu NW son similares a los obtenidos previamente con aleaciones a granel diluidas de FeCo y FePt. Las dependencias lineales de la termopotencia observadas en el rango de alta temperatura muestran pendientes negativas muy similares para el hierro puro y las diferentes aleaciones y permiten estimar la difusión de la termopotencia. Para el hierro puro, el valor de termopotencia de difusión estimado de − 15 \(\upmu\)V/K a \(T =\) 300 K es significativamente mayor que el estimado en el trabajo pionero de Blatt (\(\sim\) \(- 5\) \(\upmu\)V/K). Sin embargo, este valor es más bajo que los medidos en Ni y Co puros, respectivamente cerca de − 20 \(\upmu\)V/K y − 30 \(\upmu\)V/K a \(T =\) 300 K. De nuestro análisis, se deduce que la contribución del efecto magnon-drag es dominante en Fe, alcanzando valores máximos positivos cercanos a 30 \(\upmu\)V/K a temperatura ambiente. Nuestra estimación de la contribución del arrastre del magnón a la curva S(T) entre 70 y 320 K en NW de Fe puro concuerda muy bien con estimaciones previas a temperaturas muy bajas en Fe a granel. Nuestros resultados demuestran claramente la reducción de la energía térmica de arrastre de magnón en redes de nanocables hechas de aleaciones diluidas de FeCu y FeCr con una concentración creciente de impurezas. Para ambos tipos de aleaciones de nanoalambres, la termopotencia de arrastre magnón a temperatura ambiente cae a alrededor de 10 \(\upmu\)V/K con un contenido de impurezas de 10\(\%\). También parece que la introducción de impurezas de Cr en los nanocables de Fe no solo reduce la termopotencia de arrastre del magnón, sino que también afecta fuertemente la contribución de la difusión del portador de carga. Aunque en las aleaciones diluidas de NiCr, incluso se observó una inversión de signo de la termopotencia de difusión de negativa a positiva, el efecto de impureza en los NW de FeCr conduce a una caída pronunciada de la termopotencia de difusión negativa, como también se ha encontrado recientemente en los CNW de CoCr. La termopotencia de los nanocables multicapa de Fe(7 nm)/Cu(10 nm) es negativa con dependencia lineal de la temperatura y obedece a la regla de Gorter-Nordheim, lo que indica que la contribución de la difusión del portador de carga es el mecanismo dominante que contribuye a la termopotencia en las multicapas magnéticas. . Una termopotencia negativa de aproximadamente − 11 \(\upmu\)V/K se mide a temperatura ambiente, lo que se puede relacionar notablemente bien con una termopotencia difusiva de aproximadamente − 15 \(\upmu\)V/K para las capas constituyentes de Fe. La magnetorresistencia gigante y los efectos magneto-Seebeck se midieron con amplitudes de 4\(\%\) y 16\(\%\) a temperatura ambiente, respectivamente. Las proporciones de MR y MTP alcanzan alrededor de 10\(\%\) y 35\(\%\) en \(T =\) 100 K, respectivamente. Para Fe/Cu NW, el valor de RT estimado del coeficiente de Seebeck dependiente del espín (\(S_\uparrow - S_\downarrow\)) de − 7,6 \(\upmu\)V/K es similar al informado previamente para Co /Cu y CoNi/Cu NW.

Todos los datos generados y analizados durante el estudio actual están disponibles del autor correspondiente a pedido razonable.

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Este trabajo fue apoyado en parte por la Comunidad de Valonia/Bruselas (ARC 18/23-093) y el Fondo Belga para la Investigación Científica (FNRS). NM agradece a la Research Science Foundation de Bélgica (FRS-FNRS) por su apoyo financiero (subvención FRIA). FAA es investigador asociado en el FNRS. Los autores desean agradecer al Dr. E. Ferain ya la empresa it4ip por el suministro de membranas de policarbonato.

Estos autores contribuyeron por igual: Nicolás Marchal, Tristan da Câmara Santa Clara Gomes, Flavio Abreu Araujo y Luc Piraux.

Instituto de Materia Condensada y Nanociencias, Universidad Católica de Lovaina, Place Croix du Sud 1, 1348, Louvain-la-Neuve, Bélgica

Nicolás Marchal, Tristan da Câmara Santa Clara Gomes, Flavio Abreu Araujo & Luc Piraux

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NM realizó la mayoría de los experimentos y analizó los datos. T.dS.CG analizó los datos y contribuyó a la redacción del manuscrito. FAA analizó los datos y contribuyó a la redacción del manuscrito. LP contribuyó a las ideas iniciales, analizó los datos y contribuyó a la redacción del manuscrito. Los autores leyeron y aprobaron el manuscrito final.

Correspondencia a Luc Piraux.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Reimpresiones y permisos

Marchal, N., da Câmara Santa Clara Gomes, T., Abreu Araujo, F. et al. Interacción entre la difusión y la energía térmica de arrastre de magnón en redes de nanocables de aleación de hierro puro y hierro diluido. Informe científico 13, 9280 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-36391-y

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Recibido: 15 Diciembre 2022

Aceptado: 02 junio 2023

Publicado: 07 junio 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-36391-y

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